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楊勇/王鳴生AEM:揭示全固態電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長的聯系

楊勇/王鳴生AEM:揭示全固態電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長的聯系
鋰金屬在沉積過程中的成核和生長以及枝晶穿透是影響固態鋰金屬電池 (SSLB) 安全性和功率密度的關鍵和根本問題。然而,目前仍然缺乏關于鋰金屬沉積/溶解,尤其是鋰枝晶的形成和生長及全固態電化學系統中其決定因素的研究。
楊勇/王鳴生AEM:揭示全固態電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長的聯系
在此,廈門大學楊勇教授、王鳴生教授等人以石榴石型電解質(SE)Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO) 作為模型SE,并通過使用原位/非原位SEM和電化學測試報告了一些關于鋰沉積的局部形態演變、鋰成核的空間均勻性及其與電化學特征的相關性的有趣結果。
作者使用材料的相對密度作為缺陷的主要調節參數,合成了三種不同相對密度的LLZTO電解質。

楊勇/王鳴生AEM:揭示全固態電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長的聯系

圖1. 不同相對密度LLZTO的顯微結構和CCD測試
通過比較在不同相對密度LLZTO的沉積行為,結果表明高質量的SE可以有效地促進Li沉積的均勻性并增加Li|SE界面處的沉積活性位點數量,從而提高SE的臨界電流密度(CCD)。
此外,鋰成核和生長取決于局部環境,多晶LLZTO的固有的局部缺陷(如孔隙、晶界和雜質)是導致電極|SE界面處不同沉積動力學和形態的原因,這是以前沒有報道過的。這些結果可以促進對SSLB中鋰滲透機制的基本理解。

楊勇/王鳴生AEM:揭示全固態電池中缺陷與鋰枝晶形成和生長的聯系

圖2. 鋰沉積過程的原位觀察
Linking the Defects to the Formation and Growth of Li Dendrite in All-Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102148

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