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支春義/何宏艷Angew: 雙電子氧化還原化學(xué)實(shí)現(xiàn)高性能碘離子轉(zhuǎn)換電池

單電子轉(zhuǎn)移模式加上有機(jī)碘電池的穿梭行為導(dǎo)致容量不足、氧化還原電位低和循環(huán)耐久性差。賦予其更高的輸出電壓將非常有希望實(shí)現(xiàn)高能量密度，這可能需要新的氧化還原反應(yīng)來(lái)做出貢獻(xiàn)。

在此，針對(duì)具有低電壓和容量輸出的傳統(tǒng)有機(jī)碘電池，香港城市大學(xué)支春義教授及中科院過(guò)程工程研究所何宏艷研究員等人展示了一種有效的鹵素間活化策略，以在碘離子轉(zhuǎn)換電池中實(shí)現(xiàn)所需的可逆多價(jià)躍遷。鹵化物（甲基碘化銨, MAI）被選為活性碘供應(yīng)物以替代I₂，實(shí)現(xiàn)對(duì)I物質(zhì)的化學(xué)吸附而不是物理吸附。

通過(guò)調(diào)節(jié)商業(yè)電解液中的 Cl^–（0.1M），可逆的I⁰/I⁺氧化還原被完全激活和穩(wěn)定。由新激活的氧化還原產(chǎn)生的所需雙電子轉(zhuǎn)移化學(xué)帶來(lái)了大大增強(qiáng)的電化學(xué)性能，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了傳統(tǒng)的I^–/I₃^–/I⁰對(duì)。因此，與鋰金屬負(fù)極配對(duì)的MAI正極表現(xiàn)出兩個(gè)明確的輸出平臺(tái)，分別為2.91 V和3.42 V。

圖1. 具有雙電子轉(zhuǎn)移的碘離子轉(zhuǎn)換電池

研究表明，新興的高壓區(qū)使總?cè)萘吭黾恿艘槐稄亩_(dá)到408 mAh g^-1，能量密度提高到 1324 Wh kg^-1，是典型單電子氧化還原對(duì)的238%，優(yōu)于目前報(bào)道的所有有機(jī)金屬-I₂對(duì)應(yīng)物（Li-I、K-I、Na-I、Mg-I）和大多數(shù)嵌入型鋰氧化物系統(tǒng)。此外，新的氧化還原還表現(xiàn)出優(yōu)異的動(dòng)力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)分析和DFT模擬揭示了Cl^–添加劑的詳細(xì)作用機(jī)理，其有效地促進(jìn)了I⁺的生成并通過(guò)I-Cl物種的形成進(jìn)一步穩(wěn)定了I⁺。這種強(qiáng)大的氧化還原化學(xué)物質(zhì)對(duì)溫度不敏感，可在-30 °C下高效運(yùn)行。這項(xiàng)研究所開(kāi)發(fā)的獨(dú)特鹵素間化合物策略有望啟發(fā)其他鹵素轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的研究。

圖2. I⁰/I⁺雙電子轉(zhuǎn)移化學(xué)的 DFT 計(jì)算

Two-Electron Redox Chemistry Enabled High-Performance Iodide Ion Conversion Battery, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202113576

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