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Arumugam Manthiram教授EES: 揭秘先進電解液提升無負極鋰金屬電池性能的機制

無負極鋰金屬電池（LMB）是高容量儲能的理想選擇，但由于鋰剝離效率差，目前的無負極LMB的庫侖效率（CE）較低。先進電解液的開發是最大化鋰電鍍/剝離CE并最小化容量衰減的有希望途徑。然而，對先進電解液提高性能的機制缺乏了解，阻礙了無負極LMB的實際開發進展。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人將原位同步加速器X射線技術和非原位實驗室工具相結合，以比較電解液對具有銅集流體的無負極LMB中鋰電鍍分布和動力學的影響。作者研究了三種商用電解液：傳統碳酸鹽基電解液（LP57）、雙鹽電解液和局部高濃度電解液（LHCE），并利用XRD圖譜量化了無負極軟包電池電極區結晶Li的橫向分布。然后根據電化學容量和衍射法結晶Li相定量的差異，推導出總的非結晶Li（非結晶Li和SEI）。通過比較電池在不同循環壽命的鋰離子狀態，揭示了無負極LMBs的降解機理并解釋了不同電解液電池的不同電化學性能。

圖1. 三種不同電解液中電池的電化學性能對比

研究表明，與傳統電解液相比，先進的電解液通過在銅集流體上形成更密集和更好堆積的鋰形態來改善無負極LMB的電化學性能。鋰鍍層均勻地覆蓋在具有先進電解液的電極區域上，而不是在幾個活性位點上。

具有不均勻分布的非活性結晶鋰主導著無負極電池的容量退化，尤其是在使用常規電解液的情況下，這表明減少“死鋰”的數量將顯著提高無負極電池的循環穩定性。這種多模式原位工具和非原位技術的結合提供了對不同電解液中鋰電鍍和剝離行為的詳細了解，反過來也將為開發更好的電解液提供策略并提供分析這些電解液性能的方法，這將使開發高性能、安全、循環壽命長的LMB成為可能。

圖2. 三種不同電解液中的銅負極上鋰生長的Operando XRD測量

圖3. 三種電解液中銅負極上鋰形態隨時間的演變

High-efficiency, anode-free lithium-metal batteries with a close-packed homogeneous lithium morphology, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03103A

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