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石墨的種類包括人造石墨與天然石墨（NG），石墨因具有高理論容量、合適的鋰化/脫鋰電位而廣泛的應(yīng)用于鋰離子電池（LIB）負(fù)極。NG包含片狀石墨（FG）和微晶石墨（MG），兩種石墨在中國的產(chǎn)量都非常高。在過去的30年中，許多研究團(tuán)隊(duì)專注于開發(fā)改性NG及其衍生材料，這促進(jìn)了其在LIBs中的廣泛應(yīng)用。然而，很少有文章關(guān)注LIBs中使用的NG基材料的研究進(jìn)展。

在此，清華大學(xué)深圳研究生院康飛宇教授等人全面概述了正蓬勃發(fā)展的LIB中NG基材料的研究進(jìn)展，涵蓋了NG基材料的基本機(jī)制、詳細(xì)應(yīng)用和前景。其中不僅包涵了結(jié)構(gòu)和性能、改性、衍生物和復(fù)合材料等方面，而且還涉及了石墨在混合鋰離子/鋰金屬電池和全固態(tài)鋰電池中的應(yīng)用。

作為LIBs的負(fù)極材料，F(xiàn)G具有較高的比容量和初始庫倫效率（ICE），但循環(huán)穩(wěn)定性較差。MG表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性和出色的高倍率性能但I(xiàn)CE較低。此外，F(xiàn)G和MG都受到快速充電和低溫條件下鋰沉積問題的困擾，這限制了LIB的運(yùn)行環(huán)境。

圖1. FG和MG的TEM圖像、電子衍射圖及結(jié)構(gòu)模型

循環(huán)穩(wěn)定性和快速充電能力是最先進(jìn)的電氣設(shè)備中使用的LIB的NG負(fù)極的關(guān)鍵特性。其中，NG的輕度剝離改性和碳涂層及通過開發(fā)新的電解液配方優(yōu)化其SEI的成分和結(jié)構(gòu)是非常實(shí)用的解決方案。在容量提升方面，將NG與其他高容量材料（如Si、Sn、Ge和P）復(fù)合是未來實(shí)現(xiàn)更高能量密度的LIB最有可能的策略。使用混合石墨-鋰金屬負(fù)極組裝鋰電池與傳統(tǒng)的鋰離子電池制造技術(shù)兼容，還可以同時實(shí)現(xiàn)電池的更高安全性和更高容量，以實(shí)現(xiàn)近期商業(yè)化。

此外，應(yīng)通過一些原位觀察方法揭示結(jié)構(gòu)演化機(jī)制，以指導(dǎo)石墨-鋰金屬負(fù)極的發(fā)展以實(shí)現(xiàn)高比容量和長循環(huán)壽命。最后，為了實(shí)現(xiàn)鋰電池更高的安全性和能量密度，應(yīng)更加注意穩(wěn)定SSE和混合石墨-鋰負(fù)極之間的界面。通過上述策略，相信基于NG的材料將為下一代高能量密度和長循環(huán)壽命LIB的實(shí)際應(yīng)用鋪平道路。

圖2. 石墨封裝的鋰金屬混合負(fù)極的示意圖和放電電壓

Revisiting the Roles of Natural Graphite in Ongoing Lithium-ion Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106704

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康飛宇教授AM: 重新審視天然石墨在鋰離子電池中的作用

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