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作為解決鋰金屬電池（LMBs）安全問題的希望，具有可控結構的固體聚合物電解質（SPEs）在構建高性能LMBs方面越來越受到關注。

在此，華中科技大學薛志剛教授、周興平教授等人設計并合成了一種瓶刷型聚（ε-己內酯）（PCL）基電解質，并討論了瓶刷型聚合物的結構對制備的SPE性能的影響。具體而言，作者設計了一種可以引發和催化環內酯開環聚合（ROP）的大分子前體（PHMA），并通過自催化策略獲得瓶刷型聚酯。所獲得的瓶刷聚合物（PH-PCL）的多層結構賦予了SPE的多種性能。

首先，構成PH-PCL短程結構的PCL和羧酸組分賦予SPE增加的鋰離子遷移數并抑制鋰枝晶的生長。其次，長程瓶刷型結構更有利于鋰離子的傳導，從而獲得進一步提高的離子電導率和鋰離子遷移數。最后，在聚集體結構層面，PH-PCL在電解質中表現出可忽略不計的結晶度，這也對電解質的電化學性能做出了重要貢獻。

圖1. PH-PCL的合成路線及原理示意圖

因此，這種基于PCL的SPE在室溫下具有5.53×10^-5 S cm^-1的高離子電導率，且在60℃時具有0.82的高鋰離子遷移數。由于PHMA主鏈中的羧酸基團與鋰金屬負極發生原位反應實現對電池的保護，組裝的Li/Li電池實現了800小時以上的穩定剝離/電鍍循環。

更有意義的是，由瓶刷式SPE組裝的LMB在環境溫度和高溫下都實現了良好的循環性能。具體而言，Li/0.6PH₁₁₅-PCL/LFP電池在室溫下的初始放電比容量為148.5 mAh g^-1，在0.1C下循環超過150 h后最終放電比容量為121.3 mAh g^-1，這歸因于由于良好的鏈柔韌性和瓶刷式結構對PCL結晶度的抑制。總之，這種自催化策略為制造用于常溫LMB的高性能SPE提供了一種有前景的方法。

圖2. 基于該SPE的實用LMBs的電化學性能

A self-catalyzed strategy towards facile fabrication of bottlebrush polyester-based solid polymer electrolytes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.029

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薛志剛/周興平EnSM: 制備瓶刷聚酯基固體聚合物電解質的自催化策略

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