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清華大學(xué)張強(qiáng)Angew：硝酸根離子的修飾使鋰金屬電池實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的SEI

高能量密度鋰金屬電池（LMBs）的壽命受到異質(zhì)固體電解質(zhì)界面（SEI）的阻礙。電解質(zhì)的合理設(shè)計(jì)值得強(qiáng)烈考慮，以在工作電池中獲得均勻的SEI。

清華大學(xué)張強(qiáng)等提出并驗(yàn)證了硝酸根離子(NO₃^–)的修飾，以改善實(shí)際LMB中SEI的均勻性。

圖1 NO₃^–穩(wěn)定SEI的改進(jìn)方案

這里，將NO₃^–與醚基部分連接以形成硝酸異山梨酯(ISDN)電解液添加劑，它可打破NO₃^–的共振結(jié)構(gòu)，并提高其還原性。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算顯示，與普通NO₃^–相比，NO₃^–的斷裂共振結(jié)構(gòu)賦予 ISDN 更好的還原性，因此，ISDN中NO₃^–的分解使SEI富含豐富的LiN_xO_y并誘導(dǎo)均勻的鋰沉積。

圖2 SEI分析

實(shí)驗(yàn)顯示，采用LiNO₃的鋰硫電池在經(jīng)過(guò)55次循環(huán)后會(huì)迅速衰減，而具有ISDN添加劑的鋰硫電池在經(jīng)過(guò)100次循環(huán)后，容量保持率為83.7%。此外，采用ISDN添加劑的鋰硫軟包電池具有319 Wh kg^-1的高初始比能量，循環(huán)20次后容量保持率為93.6%。電解液添加劑分子設(shè)計(jì)的概念驗(yàn)證表明，在分子水平上巧妙的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有助于在實(shí)際鋰金屬電池中調(diào)節(jié)穩(wěn)定的SEI。

圖3 鋰硫電池電化學(xué)性能

Modification of Nitrate Ion Enables Stable Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202201406

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