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?JACS：首次報道，即最佳性能！Pt1/N-CNTs在環境條件下可高效和選擇性的電催化C-C鍵裂解

選擇性裂解C-C鍵是木質素降解獲得高附加值芳香族化合物的關鍵和挑戰。電催化氧化反應是一種很有前途的氧化技術，但是現有的C-C鍵裂解電催化劑選擇性差、產物產率低。近日，清華大學王定勝教授和段昊泓副教授、中科院大連化學物理研究所Jiangwei Zhang（共同通訊作者）等人首次報道了一種通過逐步聚合-碳化-靜電吸附策略，構建了氮摻雜的碳納米管（Pt₁/N-CNTs）上原子分散的Pt-N₃C₁位點在環境條件下對β-O-4模型化合物中C_α-C_β鍵斷裂具有很高的活性和選擇。

圖1. 催化示意圖

Pt₁/N-CNTs具有99%的底物轉化率和81%的苯甲醛產率，超過了已報道的該領域所有電催化劑。此外，僅含有0.41wt% Pt的Pt₁/N-CNTs比最新的本體Pt電極（100wt% Pt）和商用Pt/C催化劑（20wt% Pt）獲得更高的苯甲醛產率。

圖2. 木質素β-O-4模型化合物中C_α-C_β鍵的裂解

系統的實驗研究和密度泛函理論（DFT）計算表明，Pt₁/N-CNTs的優異性能來源于原子分數的Pt-N₃C₁位點，有助于形成關鍵的C_β自由基中間體，進一步誘導自由基/自由基交叉耦合路徑，以破壞C_α-C_β鍵。該工作通過一種綠色和可持續的電化學方法，以超低的貴金屬用量，為木質素穩定開辟了新的途徑。

圖3. Pt₁/N-CNTs的合成和表征

Atomically Dispersed Pt-N₃C₁?Sites Enabling Efficient and Selective Electrocatalytic C-C Bond Cleavage in Lignin Models under Ambient Conditions.?J. Am. Chem. Soc.,?2021, DOI: 10.1021/jacs.1c02328.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c02328.

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