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可再充電Zn-空氣電池通常需要高效、耐用且廉價(jià)的雙功能電催化劑來(lái)支持氧還原反應(yīng)/析出反應(yīng)（ORR/OER），但必須解決緩慢的動(dòng)力學(xué)和大規(guī)模運(yùn)輸?shù)奶魬?zhàn)。

基于此，西安交通大學(xué)何成副教授和東北石油大學(xué)李智君教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種介孔氮摻雜碳載體（NC）負(fù)載原子分散的Fe原子的催化劑（Fe SAs/NC）。

含有Fe₁N₄O₁位點(diǎn)的Fe SAs/NC在全pH范圍內(nèi)都具有顯著的ORR活性，在堿性、酸性和中性電解質(zhì)中的半波電位分別為0.93 V、0.83 V和0.75 V。

在堿性下，在10 mA cm^?2時(shí)OER的過(guò)電位為320 mV。此外，具有Fe SAs/NC的Zn-空氣電池在峰值功率密度、比容量和循環(huán)穩(wěn)定性方面均優(yōu)于Pt/C+RuO₂基Zn-空氣電池。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了Fe SAs/NC優(yōu)異催化活性的來(lái)源。作者對(duì)Fe₁N₄O₁構(gòu)建了9種類(lèi)型的模型，其中類(lèi)型i的形成能最低，表明該結(jié)構(gòu)在能量上比其他結(jié)構(gòu)更有利。

由于Fe₁N₄O₁結(jié)構(gòu)獨(dú)特，對(duì)比Fe₁N₄結(jié)構(gòu)，更多的電荷從Fe中心轉(zhuǎn)移到附近的N和O元素上，表明O的誘導(dǎo)可以誘導(dǎo)Fe₁N₄中心周?chē)碾姾煽臻g重分布，優(yōu)化了吸附含氧中間體的吸附/解吸行為，從而影響了催化性能。

基于預(yù)測(cè)態(tài)密度（PDOS）和d-帶理論，F(xiàn)e₁N₄O₁的d-帶中心下降至-0.90 eV，表明反鍵態(tài)的能級(jí)降低和占用率升高。

此外，電子狀態(tài)的改變有助于調(diào)節(jié)Fe₁N₄中過(guò)于強(qiáng)烈的金屬-吸附劑相互作用。通過(guò)Bader電荷和差分電荷密度發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e₁N₄O₁從Fe轉(zhuǎn)移到吸附O₂的電荷量明顯降低，導(dǎo)致O₂與Fe₁N₄O₁之間的吸附減弱。從熱力學(xué)角度看，吸附減弱對(duì)ORR有利。

Engineering the Electronic Structure of Single Atom Iron Sites with Boosted Oxygen Bifunctional Activity for Zinc-Air Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202209644.

https://doi.org/10.1002/adma.202209644.

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何成/李智君AM：Fe SAs/NC助力Zn-空氣電池

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