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鑒于環氧化物開環在確定反應速率中的關鍵作用，設計具有豐富活性位點的催化劑以促進環氧化物吸附和C-O鍵斷裂對于高效生成環狀碳酸酯至關重要。基于此，中國科學技術大學張曉東教授、王輝教授和張宏俊教授（共同通訊作者）等人報道了以二維FeOCl為模型，通過空位簇工程在受限區域內構建電子供體和受體單元，以促進環氧化合物的開環。得益于這些優點，具有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片表現出通過CO₂與環氧化物的環加成而增強的環狀碳酸酯生成。

通過原位DRIFTS測量，作者研究了Fe-Cl空位簇在CO₂與環氧化物環加成中的作用，其中催化劑和PO在413 K的0.3 MPa CO₂氣氛下在反應室中混合。1047 cm^-1附近的峰值是歸因于C-O物種的對稱拉伸振動，隨著反應時間的增加而改善，證實了FeOCl-V_Fe-Cl對PO的顯著開環。1409 cm^-1和1650 cm^-1附近的峰對應于C-O鍵的對稱拉伸振動和COO基團的C=O物種的拉伸振動，其增量證實了羰基中間體的形成。原位DRIFTS結果表明，CO₂與PO的環加成涉及Cl位對PO的碳原子的攻擊，導致開環中間體的形成；CO₂插入導致碳酸鹽中間體的形成。

通過DFT計算，作者揭示了缺陷類型對樣品催化行為的影響。考慮到C-O-C環的打開過程是CO₂與PO環加成的速率決定步驟。對于具有Cl空位和Fe-Cl空位簇的FeOCl板，TS能壘分別為106.6和66.7 kJ mol^-1，表明FeOCl-V_Fe-Cl納米片具有更大的動力學反應活性。

除CO₂外，FeOCl-V_Fe-Cl的能量勢壘滿足56.5 kJ mol^-1的能量上坡，低于FeOCl-V_Cl的能量上坡（84.9 kJ mol^-1）。從DFT模擬來看，FeOCl-V_Fe-Cl納米片上PO的CO₂環加成活性的增強可歸因于其較低的能量勢壘，由鹵素涂層表面上優化的電子供體和受體單元引起。

Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO₂ Chemical Fixation. Chem. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2SC05596A.

https://doi.org/10.1039/D2SC05596A.

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中科大?Chem. Sci.：空位簇介導的表面活化促進CO2化學固定

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