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湖大梁宵教授Nature子刊：通過雙相電解質(zhì)中的氯化物穿梭分解可充電鋅銅電池

鋅-銅氧化還原對具有多種優(yōu)點(diǎn)，這促使我們通過在基于氯化鋅的水性/有機(jī)雙相電解質(zhì)中結(jié)合氯化物穿梭化學(xué)來重建可充電 Daniell 電池。雙相電解質(zhì)建立了離子選擇性的界面，限制了水相中的銅離子的穿梭，同時(shí)確保氯離子的遷移。

在此，湖南大學(xué)梁宵教授團(tuán)隊(duì)通過在基于氯化鋅的水性/有機(jī)雙相電解質(zhì)中結(jié)合氯化物穿梭化學(xué)來重建可充電Daniell電池。建立離子選擇性界面以限制水界面中銅離子的遷移，同時(shí)確保氯離子轉(zhuǎn)移。研究表明，Cu離子在兩相電解質(zhì)界面上的穿梭與Cu離子的配位結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，該配位結(jié)構(gòu)可根據(jù)水相中的ZnCl₂濃度合理調(diào)節(jié)。

在這項(xiàng)工作中，雙相電解質(zhì)的離子選擇性界面不僅可以極大地緩解活性材料的穿梭，而且由于活性材料物種部分溶解在水相中，可以提供快速的轉(zhuǎn)化動力學(xué)，提高活性材料的利用率。這種消除有機(jī)相中金屬離子的策略可以擴(kuò)展到氯化鐵、氯化鎳和釩氧化物，為提高氯離子電池性能提供了途徑。

圖1. 所提出的Zn-Cu電池的逐步氧化還原機(jī)制和反應(yīng)動力學(xué)

總之，該工作成功地將一次Daniell電池重建為具有水/有機(jī)雙相電解質(zhì)的二次電池，該電解質(zhì)建立了一個(gè)離子選擇性界面，將銅離子限制在水相中，同時(shí)氯離子作為兩相之間的電荷載體，以保持電中性。這種離子選擇性界面是通過不混溶的ZnCl₂水溶液和基于Tf₂N的離子液體的組合實(shí)現(xiàn)的，其中CuCl₂正極和鋅負(fù)極分別位于水相和有機(jī)相中。

Zn-Cu電池通過兩電子逐步轉(zhuǎn)化（Cu^II–Cu^I–Cu⁰）提供了396 mAh g^-1的可逆容量，具有近100%的庫侖效率。而具有穩(wěn)定循環(huán)性能的Cu^II–Cu^I轉(zhuǎn)化提供了199 mAh g^-1的可逆容量。可充電Zn-Cu的能量密度高達(dá)380Wh kg^-1，在其他水系鋅離子電池中具有競爭力。

圖2. 所提出的Zn-Cu電池的性能

Unravelling rechargeable zinc-copper batteries by a chloride shuttle in a biphasic electrolyte, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-37642-2

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湖大梁宵教授Nature子刊：通過雙相電解質(zhì)中的氯化物穿梭分解可充電鋅銅電池

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