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水系鎂離子電池（AMIBs）由于水系電解液的低成本、高安全性、高導(dǎo)電性和豐富的鎂資源，近年來變得非常有吸引力。然而，高壓正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性仍然受到水系鎂離子電解液（AME）低電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（ESW，1.3–2 V）的嚴(yán)重限制。

吉林大學(xué)魏英進(jìn)、德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院Qiang Fu等通過AME的溶劑化結(jié)構(gòu)重組制備了一種環(huán)保且高安全性的AME，它由聚乙二醇(PEG)和低濃度鹽(0.8 m Mg(TFSI)₂)組成，并具有寬ESW≈3.7 V。

吉大魏英進(jìn)等AFM：通過溶劑化結(jié)構(gòu)重組實(shí)現(xiàn)高壓水系鎂離子電池

圖1 AMEs的溶劑化結(jié)構(gòu)重組

PEG試劑顯著改變了AME的Mg²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和氫鍵網(wǎng)絡(luò)，形成了Mg²⁺和TFSI的直接配位，從而增強(qiáng)了電解液的物理化學(xué)和電化學(xué)性能。

作為示例性材料，V₂O₅納米線在這種新型AME表現(xiàn)出359/326 mAh g^-1的初始高放電/充電容量和 100次循環(huán)后80%的高容量保持率。同時(shí)，這里首次揭示了AMIBs中正極電解質(zhì)界面（CEI）的可逆形成/分解，其中源自TFSI-分解的MgF₂被確定為主要成分。

圖2 電化學(xué)性能

此外，作者通過同步輻射和X射線光譜學(xué)深入研究了AMIBs中V₂O₅的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，結(jié)果顯示，高結(jié)晶α-V₂O₅在Mg²⁺嵌入過程中經(jīng)歷了兩個(gè)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變步驟，形成ε-Mg_0.6V₂O₅和富鎂Mg_xV₂O₅ (x ≈1.0)。

這是首次通過XRD觀察到室溫下通過電化學(xué)Mg²⁺嵌入形成的富鎂Mg_xV₂O₅(x ≈1.0)相。這項(xiàng)工作為使用低鹽濃度AME的新型多價(jià)水系電池鋪平了道路，并為設(shè)計(jì)高性能正極材料和環(huán)保、高電壓、高安全、低成本的水系電解液提供了一種途徑，以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的大規(guī)模儲能。

圖3 V₂O₅在AMIBs中的反應(yīng)機(jī)理

High-Voltage Aqueous Mg-Ion Batteries Enabled by Solvation Structure Reorganization. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110674

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