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可充電水系鋅錳電池在下一代高安全性儲能方面受到了廣泛關注。然而，鋅錳電池的電荷存儲機制仍存在爭議。普遍的機制包括在弱酸性或中性電解液中的轉換、陽離子插層反應及在強酸性電解液中的MnO₂/Mn²⁺溶解-沉積反應。

在此，西南大學包淑娟教授、徐茂文教授及新加坡南洋理工范紅金教授等人挑戰了硫酸鹽基弱酸性電解液中水系鋅錳電池的常規機制，并揭示了Zn₄SO₄·(OH)_6·xH₂O（ZSH）的重要作用。結果表明，弱酸性硫酸鹽電解液（pH~4）中的水系Zn-Mn電池更有可能是由ZSH輔助的具有兩個電子轉移的沉積-溶解反應驅動的，而插層的貢獻可以忽略不計。

在Mn²⁺（由固體MnO₂溶解或來自 MnSO₄電解質）存在的情況下，ZSH作為反應物在1.5 V左右的充電平臺期間誘導沉積反應，在充電過程中在電極表面形成層狀Zn_xMnO(OH)₂納米片。在放電過程中，ZSH重新形成并同時加速與Zn_xMnO(OH)₂的質子反應，并導致 Zn_xMnO(OH)₂納米片溶解。因此，作者提出ZSH和Zn_xMnO(OH)₂之間的這種可逆轉化反應可以驅動水系Zn-Mn電池的可逆儲能反應。

圖1. Zn/α-MnO₂電池在溫和酸性硫酸鹽電解液中的電化學

此外，該模型從根本上不同于傳統的插層機制或溶解反應。具體而言，MnO₂正極的作用是通過消耗H⁺（即溶解）促進 ZSH 的初始形成，但Mn²⁺在隨后的循環中不會反沉積為 MnO₂。

有趣的是，這個模型是通用的，普遍適用于有 MnSO₄電解質但沒有MnO₂的電池系統。通過使用純ZSH、ZnO、MgO和CaO 作為正極材料，該模型已在本研究中成功驗證，這些系統的電池性能取決于這些材料的溶解性能。作者還發現，ZSH和Zn_xMnO(OH)₂之間轉化反應的可逆性是硫酸鹽基水系Zn-Mn電池循環穩定性的關鍵因素。因此，這項研究可能會刷新對最有前途的鋅錳電池的認識并指導高容量水系鋅電池的設計。

圖2. 基于ZSH輔助沉積-溶解模型的Zn-ZnO電池

Re-Understanding the Reaction Mechanism of Aqueous Zn-Mn Battery in Sulfate Electrolytes: Role of the Zinc Sulfate Hydroxide, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109092

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包淑娟/徐茂文/范紅金AM: 重新認識鋅錳電池在硫酸鹽電解液中的反應機理

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