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陳軍院士/嚴(yán)振華AM: 實(shí)現(xiàn)大電流密度下穩(wěn)定循環(huán)的Mxene基鈉金屬負(fù)極

金屬負(fù)極是先進(jìn)鈉金屬電池（如Na-O₂電池）的關(guān)鍵部件，設(shè)計(jì)三維約束支架是構(gòu)建無(wú)枝晶鈉金屬負(fù)極的一種很有前景的策略，但在大電流密度（> 10 mA cm^-2）下的循環(huán)穩(wěn)定性仍然難以實(shí)現(xiàn)。

在此，南開(kāi)大學(xué)陳軍院士、嚴(yán)振華等人設(shè)計(jì)了一系列新型輕質(zhì)纖維狀羥基Ti₃C₂（h-Ti₃C₂）MXene支架，具有階梯式親鈉梯度結(jié)構(gòu)（h-M-SSG），其厚度范圍可控（80~250 μm）。具體而言，經(jīng)過(guò)88小時(shí)的堿化過(guò)程，微米尺寸的二維層狀Ti₃C₂轉(zhuǎn)變?yōu)橛杉{米顆粒單元堆疊形成的中間產(chǎn)物a-Ti₃C₂，a-Ti₃C₂表面的納米顆粒自組裝成纖維。

隨著反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)至156小時(shí)，所有a-Ti₃C₂的納米粒子單元均已完成自組裝形成h-Ti₃C₂，其管徑為30~40 nm，內(nèi)部晶格間距進(jìn)一步增大。研究表明，支架的親鈉性通過(guò)h-Ti₃C₂含量的變化來(lái)調(diào)節(jié)，h-Ti₃C₂含量從頂部（最靠近電解質(zhì)膜側(cè)）到底部依次遞增。這種親鈉梯度結(jié)構(gòu)可以有效地誘導(dǎo)鈉離子優(yōu)先沉積在底部，從而抑制枝晶的生長(zhǎng)。

圖1. h-Ti₃C₂和h-M-SSG合成示意圖

電化學(xué)測(cè)試表明，得益于以上優(yōu)勢(shì)，h-M-SSG/Na對(duì)稱(chēng)電池在高電流密度（40 mA cm^-2）和高截止容量（40 mAh cm^-2）下表現(xiàn)出較低的極化電壓（0.145 V）和較長(zhǎng)的循環(huán)壽命（超過(guò)180小時(shí)）。

此外，使用純Na金屬、CNTs/Na、h-Ti₃C₂/CNTs/Na和hM-SSG/Na電極的Na-O₂ 電池的循環(huán)壽命在1000 mA g^-1（相當(dāng)于0.14 mA cm^-2）和1000 mAh g^-1（相當(dāng)于 0.14 mAh cm^-2）下的循環(huán)次數(shù)分別為5、15、24和45次。更重要的是，基于h-MSSG/Na的 Na-O₂電池在45次循環(huán)后表現(xiàn)出0.137 V的低電位間隙。這項(xiàng)研究表明，這種沉積調(diào)節(jié)策略可能會(huì)啟發(fā)高性能鈉金屬負(fù)極的3D支架設(shè)計(jì)。

圖2. h-M-SSG/Na對(duì)稱(chēng)電池和Na-O₂電池的電化學(xué)性能

MXene-Based Metal Anode with Stepped Sodiophilic Gradient Structure Enables a Large Current Density for Rechargeable Na-O₂ Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106565

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