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林鋒/劉宜晉Nano Lett.: 揭秘NMC正極成分異質(zhì)性對(duì)全局結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性的影響

Li 層狀正極的等結(jié)構(gòu)性質(zhì)允許容納多種過渡金屬 (TM)。然而，對(duì)于局部TM 化學(xué)計(jì)量如何影響電池顆粒的充電行為從而影響電池性能，目前仍知之甚少。

在此，美國(guó)弗吉尼亞理工大學(xué)林鋒教授及SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室劉宜晉研究員等人使用成分異質(zhì)的NMC622材料作為研究對(duì)象來研究成分異質(zhì)性如何影響全局結(jié)構(gòu)和電化學(xué)特性，結(jié)果表明，單個(gè)顆粒的成分異質(zhì)性似乎不會(huì)影響電池性能。

基于透射X射線顯微鏡（TXM）的空間分辨表征揭示了單個(gè)電池顆粒內(nèi)局部域中化學(xué)成分和電荷補(bǔ)償機(jī)制之間的相互作用，單個(gè)NMC顆粒中的局部Mn和Ni 濃度分別與電化學(xué)誘導(dǎo)的Ni氧化呈正相關(guān)和負(fù)相關(guān)，而Co濃度對(duì)Ni氧化沒有明顯影響。

圖1. 異質(zhì)NMC在電化學(xué)充放電時(shí)的全局電荷補(bǔ)償機(jī)制

此外，半電池和全電池結(jié)果表明，異質(zhì)NMC的電池性能與那些均質(zhì)NMC相當(dāng)，即單相層狀氧化物的電池性能似乎與不同元素在單個(gè)顆粒中的是否均勻分布沒有直接關(guān)系。然而，應(yīng)該注意的是，LiTMO₂（O3型）的等結(jié)構(gòu)性質(zhì)是在不損害整體平均純層狀結(jié)構(gòu)的情況下獲得成分異質(zhì)材料的先決條件。

在其他堿金屬離子層狀正極材料中，例如鈉層狀正極材料，局部成分的不均勻性可能會(huì)導(dǎo)致二次相，這歸因于鈉層狀氧化物具有更多可能的晶體結(jié)構(gòu)。局部組成異質(zhì)性可能源于前體合成步驟，也可能源于不同元素的擴(kuò)散導(dǎo)致的熱煅燒步驟。因此，可以控制這些步驟之一來設(shè)計(jì)成分異質(zhì)性，從而實(shí)現(xiàn)單粒子水平的電荷分布調(diào)控。

圖2. 含異質(zhì)NMC正極材料的鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Resolving Charge Distribution for Compositionally Heterogeneous Battery Cathode Materials, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04464

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