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北大夏定國(guó)AM：硫化工藝增強(qiáng)富鋰錳基正極材料的電化學(xué)穩(wěn)定性

富鋰過渡金屬氧化物(LLOs)可提供超過250 mAh g^-1的高比容量，這源于氧氧化還原的額外貢獻(xiàn)。然而，在深度氧化階段形成O^(2–n)- (0<n<2)物種甚至氧氣會(huì)造成結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，從而導(dǎo)致電壓衰減/滯后、動(dòng)力學(xué)緩慢和熱穩(wěn)定性差，這限制了LLO的應(yīng)用。其實(shí)質(zhì)關(guān)鍵在于提高LLO中的陰離子氧化還原穩(wěn)定性。

北京大學(xué)夏定國(guó)等設(shè)計(jì)了一種針對(duì)LLOs的硫化工藝，其中硫陰離子結(jié)合到晶格結(jié)構(gòu)中的氧位點(diǎn)并在表面形成聚陰離子。

圖1 S-LLOs的合成和S-陰離子取代

通過結(jié)構(gòu)表征和DFT計(jì)算證明，內(nèi)部晶格中的硫陰離子可以可逆地參與氧化還原過程，并通過減輕不需要的氧氧化還原來增強(qiáng)整體配位穩(wěn)定性。此外，表面的 S聚陰離子形成了界面穩(wěn)定性的保護(hù)層。因此，LLOs的硫化作為雙功能處理實(shí)現(xiàn)了多陰離子氧化還原和穩(wěn)定的配位環(huán)境，有效地提高了材料的循環(huán)穩(wěn)定性、倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)階段的電壓保持。

圖2 S-LLOs中的硫氧化還原化學(xué)

電化學(xué)測(cè)試表明，S-LLOs具有307.8 mAh g^-1的高放電容量，經(jīng)過200次循環(huán)后容量保持率高達(dá)91.5%，同時(shí)具有優(yōu)異的電壓維持率、倍率性能和熱穩(wěn)定性。這種具有多陰離子氧化還原機(jī)理的LLOs的硫化過程為設(shè)計(jì)具有優(yōu)異循環(huán)性能的新型高能密度陰極材料提供了一種很有前景的策略。

圖3 S-LLOs的電化學(xué)性能

Sulfuration of Li-rich Mn-based Cathode Materials for Multi-Anionic Redox and Stabilized Coordination Environment. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109564

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