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華南理工胡仁宗AFM：通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構(gòu)建穩(wěn)定SEI

硝酸鋰(LiNO₃)作為構(gòu)建穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)的有效添加劑通常應(yīng)用于醚基電解液，但其在碳酸酯基電解液中的溶解性較差，限制了鋰金屬電池(LMBs)的進(jìn)一步應(yīng)用。

華南理工大學(xué)胡仁宗等通過合成目標(biāo)共價有機骨架（EB-COF: NO₃）將NO₃^–引入碳酸酯基電解液以修飾鋰負(fù)極以形成可靠的SEI。

圖1 EB-COF:NO₃的合成及應(yīng)用示意

由1,3,5-三甲酰基間苯三酚(TFP)、溴化乙錠(EB)和LiNO₃合成的EB-COF:NO₃ 可以修飾Li，用于原位培育SEI以穩(wěn)定LMBs的Li和電解液之間的界面。

這種有效的改進(jìn)歸因于EB-COF:NO₃有目的的組成，其中Li⁺的脫溶劑化過程被加速，因為Li⁺與NO₃-比溶劑化鞘表現(xiàn)出更強烈的離子相互作用，同時帶正電荷的通道固定了陰離子簇。此外，釋放的NO₃-參與了富含Li₃N和LiN_xO_y的理想SEI的構(gòu)建，以抑制鋰枝晶和保護(hù)鋰負(fù)極。

圖2 EB-COF:NO₃提高鋰負(fù)極性能的理論計算和電化學(xué)表征

因此，隨著EB-COF:NO₃的應(yīng)用，(50 μm) Li//LiFePO₄全電池在貧電解液和高負(fù)載條件下的循環(huán)和倍率性能得到全面提升，200次循環(huán)的容量保持率從14%顯著提高到94%。并且高壓Li//LiNi_0.5Mn_1.5O₄全電池液表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，600次循環(huán)后容量保持率為92%。

該方法可以為將LiNO₃應(yīng)用于碳酸酯基電解液以及通過COFs構(gòu)建SEI以用于高能量密度LMBs/LIBs提供啟發(fā)性見解。

圖3 全電池性能

Introducing NO3– into Carbonate-Based Electrolytes via Covalent Organic Framework to Incubate Stable Interface for Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109377

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