二維過渡金屬二硫屬化物（TMDCs）顯示出作為Li-CO₂電池高效催化劑的巨大潛力，然而目前對TMDCs的基面工程在實現Li-CO₂電池的雙功能催化方面研究相對較少。

在此，清華大學深圳國際研究生院成會明院士、周光敏副教授及鄒小龍副教授等人通過DFT計算指導MS₂（M = Mo, W, Re）基面中S空位或N摻雜劑工程的設計，單獨使用S空位工程或N摻雜工程很難同時實現高效的CO₂RR和CO₂ER活性。

研究表明，ReS₂平面中的親核N摻雜劑和親電子S空位分別調控了與中間體中的 Li 原子和C/O原子的相互作用，二者對優化Li-CO₂電池的CO₂RR和CO₂ER活性具有互補作用。親電和親核雙中心在放電和充電期間顯示出與所有中間體的合適吸附，從而降低了決速步驟的能量勢壘，這表明為Li-CO₂電池制備了優異的雙功能催化劑。

圖1. DFT計算引導設計MS₂基面中的活動中心

因此，通過這種基面調控設計的雙功能催化劑（NSV-ReS₂(5)/CP）在20 μA cm^-2的電流密度下顯示出 0.66 V的超小電壓間隙和81.1%的超高能量效率，放電時間為5小時。這表明該催化劑優于先前報道的類似條件下的Li-CO₂電池正極催化劑，甚至優于放電產物為Li₂C₂O₄的Mo₂C催化劑。

此外，差分電化學質譜（DEMS）測試還顯示NSV-ReS₂(5)/CP催化劑具有高度可逆的CO₂RR/CO₂ER性能和優異的穩定性。這項工作表明，親電和親核雙中心的工程為Li-CO₂電池制備了出色的雙功能MS₂催化劑，可以擴展到金屬-氣體電池的其他雙功能催化劑。

圖2. NSV-ReS₂(5)/CP催化劑的高可逆性和穩定性

Designing Electrophilic and Nucleophilic Dual Centers in the ReS2 Plane toward Efficient Bifunctional Catalysts for Li-CO₂ Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c12096