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單原子催化劑（SACs）為電化學轉化CO₂提供了一種很有前景的途徑，但優化雙原子催化劑的電化學性能仍是一個挑戰。

基于此，大連理工大學侯軍剛教授（通訊作者）等人報道了一種氮化碳負載的由軸向氧原子（O-In-N₆-Ni部分）橋接的原子銦-鎳雙位點催化劑（InNi DS/NC）。

InNi DS/NC在-0.5至-0.8 V范圍內表現出優異的CO選擇性，法拉第效率高于90%。在流動電池中，在-1.0 V時，CO局部電流密度可達317.2 mA cm^-2。

通過DFT計算，作者研究了結構與電催化性能的相關性。首先計算了氮化碳中氧原子橋接的InNi、InIn和NiNi雙原子的形成能（E_f）和相圖，在In和Ni的化學勢適當范圍內，有利于形成氮化碳中氧原子橋接的InNi雙原子。

其次，根據EXAFS分析計算了三種催化劑模型中活性位點的電荷密度差。InNi DS/NC中In和Ni位點的電荷密度差與相應的SACs相比發生了變化，表明O-In-N₆-Ni部分中In和Ni原子之間存在電子相互作用。Gibbs自由能圖表明，在單個In和Ni位點上從CO₂到*COOH的轉變是速率決定步驟。

對比SA/NC中的單體位點，InNi DS/NC中的Ni和In位點形成*COOH的自由能變化顯著降低。其中，InNi DS/NC中Ni位點形成*COOH的自由能變化最小。需注意，InNi DS/NC中的In位點比In SA/NC中呈現出更正的ΔU_L1（-2.05 V）和ΔU_L2（-0.33 V），表明通過引入相鄰的Ni原子提高了In活性位點的CO選擇性。

對比含氧橋InNi DS/NC中Ni位點，無氧橋接InNi DS/NC中Ni位點生成*COOH的自由能更高，不利于生成CO。同時，其生成*OCHO和*H的自由能更低，不利于生成甲酸鹽和H₂，即CO選擇性降低。

DFT計算表明，在存在氧原子橋下，Ni與DS/NC支撐的相鄰In位點能協同促進CO生成，具有更高的選擇性。

Oxygen-Bridged Indium-Nickel Atomic Pair as Dual-Metal Active Sites Enabling Synergistic Electrocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216326.

https://doi.org/10.1002/anie.202216326.

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侯軍剛教授Angew.：InNi DS/NC協同電催化CO2還原

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