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南大劉建國(guó)/李佳ACS AMI: 機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)有效提高質(zhì)子交換膜燃料電池的Pt利用率

盡管質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）已受到關(guān)注，但與膜電極組件（MEA）中的Pt基催化劑相關(guān)的高成本仍然是大規(guī)模應(yīng)用的巨大障礙。為了解決這一緊迫問(wèn)題，必須提高M(jìn)EA中Pt的利用效率。面對(duì)眾多相互作用的參數(shù)，為了盡可能降低實(shí)驗(yàn)成本，機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的有效策略。

針對(duì)該領(lǐng)域的需求，南京大學(xué)劉建國(guó)教授、李佳副研究員等人創(chuàng)新性地綜合運(yùn)用了不同種類的ML算法和一系列黑盒解釋方法，以獲得可靠的定性和定量分析結(jié)果。為保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集和ML模型的高可靠性，PEMFC性能數(shù)據(jù)（共126條）來(lái)自自身實(shí)驗(yàn)室并對(duì)應(yīng)不同的MEA制備和測(cè)試參數(shù)。

然后，作者為精確預(yù)測(cè)模型訓(xùn)練9種不同的ML算法。在超參數(shù)優(yōu)化后，功率密度和Pt利用率的最優(yōu)預(yù)測(cè)模型在測(cè)試集上可以實(shí)現(xiàn)R²= 0.973/0.968 的高精度。為了在更高維度的參數(shù)空間中使用更多參數(shù)進(jìn)行更有效的分析，作者使用選定的核心特征訓(xùn)練的最佳預(yù)測(cè)模型與遺傳算法（GA）相結(jié)合來(lái)替代真實(shí)實(shí)驗(yàn)。

圖1. ML模型的特征重要性總結(jié)

通過(guò)定量參數(shù)掃描，可以快速得到基于GA結(jié)果的溶劑、催化劑負(fù)載量、攪拌方式、固體含量和超聲噴涂流速的最佳參數(shù)組合。ML的預(yù)測(cè)得到了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的有力驗(yàn)證，最終的MEA產(chǎn)品在0.6 V的單電池和0.15 mg cm^-2的超低總負(fù)載下實(shí)現(xiàn)了0.147 gPt kW^-1的Pt利用率和1.02 W cm^-2的功率密度。

除了取得優(yōu)異的性能外，這項(xiàng)工作更重要的成就是展示了如何在工業(yè)過(guò)程中充分利用ML以低成本進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn)從而快速優(yōu)化多個(gè)復(fù)雜參數(shù)。結(jié)合解釋方法，具有高預(yù)測(cè)精度的ML模型可以快速提供工業(yè)過(guò)程的多參數(shù)建議，從而以極低的實(shí)驗(yàn)成本完成高價(jià)值目標(biāo)。

圖2. 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證ML模型預(yù)測(cè)的類似趨勢(shì)

Effectively Increasing Pt Utilization Efficiency of the Membrane Electrode Assembly in Proton Exchange Membrane Fuel Cells through Multiparameter Optimization Guided by Machine Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c23221

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