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港大Energy Environ. Sci.：Pi-Ho@C3-xN4用于高效生成H2

太陽能驅(qū)動的高效光催化制取H₂有廣泛的應用，其中石墨碳氮化物（g-C₃N₄）是一種很有前途的可見光光催化劑，但存在本征電子-空穴復合和深電荷捕獲等問題，限制了其效率。

基于此，香港大學郭正曉教授和David Lee Phillips（共同通訊作者）等人報道了一種孔隙度、空位和淺層（陷阱）狀態(tài)工程的協(xié)同策略，通過熱化學處理和磷光間隙摻雜來豐富催化位點并提高活性電子的壽命。優(yōu)化后光催化劑的H₂生產(chǎn)率增加了約800%（6323 μmol h^-1 g^-1），量子效率增加了約5倍（QE_{420 nm}=5.08%）。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了g-C₃N₄衍生光催化劑的淺阱態(tài)和深阱態(tài)變化。需注意，C空位誘導CB明顯上升，驅(qū)動力更高。原始g-C₃N₄和Ho@C_3-xN₄的CB和VB，分別主要由C 2p和N 2p軌道組成，而Pi-Ho@C_3-xN₄的CB主要由C 2p軌道組成。光產(chǎn)生的電子將從N 2p轉(zhuǎn)移到C 2p，再從C原子轉(zhuǎn)移到N原子進行光催化反應，也是原始g-C₃N₄中重組率較高的原因。

在磷摻雜后，Pi-Ho@C_3-xN₄在CB附近顯示出兩個陷阱態(tài)，分別為淺阱態(tài)和深阱態(tài)。通過比較Pi-Ho@C_3-xN₄、H-Pi-Ho@C_3-xN₄（質(zhì)子終止Pi-Ho@C_3-xN₄在P位點）的DOSs，發(fā)現(xiàn)兩個顯著的差異：

1）構(gòu)造了具有較低形成能的H-Pi-Ho@C_3-xN₄相互作用鍵后，深阱態(tài)消失；

2）這種淺阱態(tài)位于費米能級，有利于電子導電性。通過原位構(gòu)建質(zhì)子終止的Pi-Ho@C_3-xN₄的模型，顯示了在費米能級以下深阱態(tài)的消失。

In-Situ Protonated-Phosphorus Interstitial Doping Induces Long-Lived Shallow Charge Trapping in Porous C_3-xN₄ Photocatalyst for Highly Efficient H₂ Generation. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02680E.

https://doi.org/10.1039/D2EE02680E.

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