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馬建民/劉瑞平AFM: 表面/結(jié)構(gòu)協(xié)同工程實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極

具有高比容量和低氧化還原電位的鋰（Li）金屬被廣泛認(rèn)為是具有高能量密度的鋰離子電池（LIB）的潛在負(fù)極。然而，災(zāi)難性的枝晶生長(zhǎng)、“死鋰”形成和表面鈍化阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，湖南大學(xué)馬建民副教授、中國(guó)礦業(yè)大學(xué)劉瑞平教授等人在鋰金屬負(fù)極保護(hù)上采用了與表面圖案化工程相結(jié)合的選擇性SEI層改性策略，可獲得脊部較厚的均勻Li₂S/Li₂S₂（LS）層的陣列結(jié)構(gòu)Li金屬板。具體而言，作者首先將不銹鋼網(wǎng)（SSM）壓在鋰箔上以在鋰表面上構(gòu)造凹槽和脊（陣列Li，A-Li）。在去除SSM模具之前，通過(guò)蒸發(fā)多硫化鋰將Li₂S/Li₂S₂沉積在Li脊的暴露位置上（表示為L(zhǎng)S@A-Li）。

因此，Li₂S層可以通過(guò)避免尖端效應(yīng)和促進(jìn)槽中的鋰沉積來(lái)促進(jìn)鋰電鍍。與之前的工作報(bào)道的鋰上完全SEI覆蓋不同，低電導(dǎo)率的Li₂S層僅屏蔽脊位，因此不會(huì)犧牲鋰箔上的活性凹槽區(qū)域。適當(dāng)厚度的SEI可保護(hù)頂面同時(shí)充當(dāng)Li⁺遷移通道，以確保循環(huán)期間負(fù)極有足夠的電活性表面積。

圖1. 不同電極上的沉積Li的形態(tài)

因此，由于具有適當(dāng)?shù)暮穸群瓦m中的離子電導(dǎo)率，所制備的LS@A-Li電極在不同電流密度下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能和更長(zhǎng)的循環(huán)壽命（在1.0 mA cm^-2/1.0 mAh cm^-2下表現(xiàn)出超過(guò)1800小時(shí)的循環(huán)壽命，甚至在5.0 mA cm^-2/10.0 mAh cm^-2下也表現(xiàn)出超過(guò)600小時(shí)的循環(huán)壽命），并且在對(duì)稱電池中沒(méi)有發(fā)生短路。

在與LiFePO₄（LFP）和LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）正極配對(duì)后，具有LS@A-Li負(fù)極的全電池表現(xiàn)出顯著的循環(huán)性能和穩(wěn)定的庫(kù)侖效率。與單一改性鋰金屬負(fù)極相比，LS@A-Li電極在全電池中表現(xiàn)出更好的適用性和穩(wěn)定性。總之，這項(xiàng)工作通過(guò)被動(dòng)SEI層和結(jié)構(gòu)改性的協(xié)同作用為鋰負(fù)極保護(hù)鋪平了道路。

圖2. LS@A-Li||LFP和LS@A-Li||NCM523全電池的電化學(xué)性能

Dendrites-Free Lithium Metal Anode Enabled by Synergistic Surface Structural Engineering, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200474

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