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?南科大梁永曄AEM：選擇性近100%！分子催化劑助力酸性電解質(zhì)中CO2還原

在酸性介質(zhì)中的電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR），通過防止碳酸鹽/碳酸氫鹽的形成，以更有效的利用CO₂。然而，酸性介質(zhì)更利于析氫反應(yīng)（HER），導(dǎo)致CO₂RR選擇性較差。

基于此，南方科技大學(xué)梁永曄教授（通訊作者）等人報道了一種分子分散的β-四甲氧基取代酞菁Ni-基碳納米管電催化劑（NiPc-OMe MDE），其在酸性介質(zhì)（pH=2至0.47）中高效催化CO₂RR。在-50至-400mA cm^?2的寬電流密度范圍內(nèi)，CO的法拉第效率（FE）超過98%。

在0.5 mol L^?1 K₂SO₄（pH=2）下，CoPc-OMe MDE能有效電催化CO₂RR生成CO，表明K⁺效應(yīng)對CoPc-OMe MDE同樣有效。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CoPc-OMe MDE對CO₂RR的電催化活性高于NiPc-OMe MDE。在所有測試電流密度下，其FE(CO)均低于NiPc-OMe MDE。

需注意，CoPc-OMe MDE的CO選擇性仍然優(yōu)于報道的電催化劑。活性位點上吸附的COOH和H中間體（*COOH和*H）的形成分別被認(rèn)為是CO₂RR和HER的速率決定步驟。

作者比較了NiPc-OMe和CoPc-OMe上形成*COOH和*H（G(*COOH)-G(*H)）的自由能變化差異。盡管NiPc-OMe和CoPc-OMe都表現(xiàn)出對CO₂RR的催化性能，但NiPc-OMe更大的能量差異可以解釋它在酸中更高的FE(CO)s。在相同電流密度下，NiPc-OMe MDE比CoPc-OMe MDE需要更大的過電位。需注意，與中性條件相比，CoPc-OMe在酸性條件下對CO的選擇性顯著降低。

Molecular Catalyst with Near 100% Selectivity for CO₂ Reduction in Acidic Electrolytes. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203603.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203603.

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