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鋰過量的陽離子無序氧化物正極由于其源于累積陽離子和陰離子氧化還原活性的高能量密度而引起了越來越多的關注。特別是，Ni基陽離子無序氧化物Ni²⁺/Ni⁴⁺的2e^?反應表現出較高的理論容量，但Ni 3d和O 2p軌道之間的嚴重重疊限制了Ni氧化還原容量，此外不穩定的O氧化還原也降低了循環性能。

江蘇大學劉云建、香港科技大學Hong-Hui Wu、新南威爾士大學TaoWang、Dewei Chu等證明了碳/Al₂O₃雙層涂層和部分Al³⁺取代可以協同增強Ni基陽離子無序氧化物的容量和循環性能。

圖1 前期篩選

基于篩選和計算研究，作者設計了三種涂層策略（碳、Al₂O₃和C/Al₂O₃涂層），以解決Ni基陽離子無序氧化物Li_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂電導率低、電壓滯后大和循環壽命差的困境。

結合多尺度表征技術，碳涂層已被證明可通過在Ni基陽離子無序氧化物中引入活性類過氧化物物質來提高陰離子氧化還原貢獻容量，部分嵌入的Al³⁺通過縮短Ni和O之間的能帶重疊來增強Ni氧化還原反應。此外，由于對副反應的屏蔽作用和更穩定的O晶格，Al₂O₃涂層和Al³⁺摻雜提高了正極材料的循環穩定性。

圖2 材料結構和形貌表征

實驗顯示，C/Al₂O₃涂層Li_1.2Ti_0.3Ni_0.3Nb_0.2O₂氧化物表現出增強的長期電化學性能，其具有更高的容量和循環保持率（在40 mA g^-1下經過200次循環后仍具有超過149 mAh g^-1的容量，對應于76.1%的容量保持率），這遠高于報道的Ni基陽離子無序氧化物。這種與納米涂層的協同策略為加速高能陽離子無序氧化物基正極材料的發現提供了一條有希望的途徑。

圖3 電化學性能

Design and Tailoring of Carbon-Al2O3 Double Coated Nickel-Based Cation-Disordered Cathodes Towards High-Performance Li-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107071

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三單位聯合Nano Energy：雙涂層實現高性能Ni基陽離子無序正極

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