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利用可再生能源發(fā)電驅(qū)動電催化將二氧化碳(CO₂RR)轉(zhuǎn)化為有用的燃料和化學(xué)品，不僅可以解決溫室效應(yīng)帶來的環(huán)境問題，還可以緩解能源危機(jī)。

在CO₂RR的各種產(chǎn)物中，甲酸(HCOOH)作為一種高能密度的液體燃料被認(rèn)為是燃料電池應(yīng)用中有用的氫載體和化工制造中的重要原料。

在這方面，一些金屬基陰極電催化劑，包括In, Pb, Sn和Bi已經(jīng)被用于CO₂RR生產(chǎn)HCOOH。然而，昂貴或高毒性的材料不利于進(jìn)一步應(yīng)用。

相比于Sn催化劑的低選擇性，Bi基催化劑因其對CO₂^–中間體的親和力弱和對析氫反應(yīng)(HER)的惰性，從而具有高的HCOOH選擇性而受到廣泛關(guān)注。

因此，廣東工業(yè)大學(xué)李運(yùn)勇等人在銅泡沫上原位構(gòu)建了三維Bi納米片@Cu納米線核殼納米結(jié)構(gòu)催化劑(Cu@Bi NWs/Cu)用于CO₂RR生成HCOOH。

廣工大李運(yùn)勇JMCA：原位構(gòu)建的三維低配位鉍納米片@Cu納米線具有優(yōu)越的CO2電還原活性

為了確定Cu@Bi NWs/Cu, Cu NWs/Cu, Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu對CO₂RR的催化性能，在一系列電位下進(jìn)行了計時安培實驗。當(dāng)施加電位從-0.57 V到-1.17 V(相比于RHE)時，電流密度增加。

有趣的是在相同電壓下Bi-Cu NWs/Cu催化劑獲得的電流密度高于Bi/Cu催化劑，這表明作為催化劑載體的Cu NWs/Cu具有出色的電子傳遞能力。

因此，使用Cu@Bi NWs/Cu作為電極有望獲得良好的CO₂催化性能。正如預(yù)期的那樣，在-1.07 V(相比于RHE)時，Cu@Bi NWs/Cu電極上法拉第效率(FE_HCOOH)為98.7%且電流密度可以達(dá)到129 mA cm^-2。

相比之下，Cu NWs/Cu、Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu的FE_HCOOH值分別達(dá)到了63.3%、82.2%和73.8%。顯然，Cu@Bi NWs/Cu電極的HCOOH選擇性相對高于Cu NWs/Cu、Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu電極。

此外，使用Cu@Bi NWs/Cu電極可以很好地將超過90%的FE_HCOOH保持在-0.77 V到-1.17 V(相比于RHE)的寬范圍內(nèi)。

當(dāng)電位達(dá)到-1.17 V(相比于RHE)時，Cu@Bi NWs/Cu的電流密度達(dá)到155.8 mA cm^-2, FE_HCOOH為90.1%。

引人注目的是在6小時的電催化實驗中(-0.89 V(相對于RHE))，Cu@Bi NWs/Cu具有穩(wěn)定的電流密度，平均電流密度和FE_HCOOH分別為79 mA cm^-2和94.7%。

Bi-Cu NWs/Cu催化劑優(yōu)異的催化性能歸因于其獨(dú)特的由晶格缺陷Bi Ns殼和Cu NWs核組成的三維多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、豐富的活性位點(diǎn)、可忽略的接觸電阻和高的電子傳遞效率。Bi Ns優(yōu)先暴露具有高活性的Bi(110)平面。

密度泛函理論(DFT)計算研究表明，Bi(110)面的原子缺陷在Bi原子周圍產(chǎn)生了4個低配位原子，從而導(dǎo)致了更多的活性位點(diǎn)，提高了CO₂RR的催化性能。

此外，Cu將部分電子轉(zhuǎn)移到Cu核和Bi殼層結(jié)構(gòu)中的Bi上，從而增強(qiáng)了表面Bi的還原，有利于CO₂的還原。

在這項工作中為設(shè)計高活性的Bi基催化劑提供了有價值的見解，同時證明了一種制備三維多孔核-殼納米結(jié)構(gòu)催化劑的有效策略用于高效催化。

In-situ construction of 3D low-coordinated bismuth nanosheets@Cu nanowires core-shell nanoarchitectures for superior CO₂ electroreduction activity, Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI: 10.1039/d2ta07469a.

https://doi.org/10.1039/D2TA07469A.

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