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單原子（SA）催化劑為追求優異的催化性能提供了廣泛的可能性，但其制備在熱解過程中仍存在金屬聚集和孔隙坍塌的問題。

基于此，華南理工大學李映偉教授和房瑞琪副教授（共同通訊作者）等人報道了一種通用的介質誘導滲透沉積策略，可以同時實現金屬物種的單分散和非金屬物種的可控轉化，并合成了一系列N摻雜碳負載的SAs或異SAs（M_aN₄/M_bN₄@NC，M_a=Cu、Co、Ni、Mn；M_b=Co、Cu、Fe；NC=N-摻雜碳）。

其中，CuN₄/CoN₄@NC具有高活性和選擇性，可以實現苯甲醛的完全轉化和99%的黃酮產量。

通過DFT計算，作者驗證了CuN₄/CoN₄@NC的形成機制。將原始Cu-ZIF-8的結構模型簡化為CuN₄/ZnN₄@NC，將熔融態KCl-KBr介質構建為K₈Cl₂Br₆或K₁₆Cl₄Br₁₂。在CuN₄/ZnN₄@NC中，帶正電的Cu和Zn原子傾向于與Cl和Br陰離子配位。

Cu原子對Cl^?和Br^?的吸附能為-0.63 eV，高于Zn原子的吸附能（分別為-1.25 eV和-1.20 eV）。

由于能量較低，Zn更傾向于與Cl^?結合形成CuN₄/ZnN₄@NC-K₁₆Cl₄Br₁₂。隨后，熔融鹽以Zn-K₈Cl₂Br₆的形式從CuN₄/ZnN₄@NC中去除Zn物種，該過程的能量變化為-0.54 eV。

接著，Co- K₈Cl₂Br₆（生成方式與Zn-K₈Cl₂Br₆相似）定位到殘渣CuN₄/vacN₄@NC-K₁₆Cl₄Br₁₂中形成的空位（vac）上，Co原子與四個N原子配位形成CuN₄/CoN₄@NC-K₁₆Cl₄Br₁₂，該過程的能量變化為-1.59 eV。最后，通過徹底清洗去除K₈Cl₂Br₆后得到CuN₄/CoN₄@NC。

Atomic design of dual-metal hetero-single-atoms for high-efficiency synthesis of natural flavones. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35598-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35598-3.

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李映偉/房瑞琪Nature子刊：CuN4/CoN4@NC實現高效合成天然黃酮

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