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大連化物所?ACB：用于高效逆水煤氣變換（RWGS）反應的Co-N-C單原子催化劑

設計高效的非貴金屬催化劑進行二氧化碳加氫反應是一個重大的挑戰，鈷基催化劑通常無法催化具有高CO選擇性和穩定性的逆水煤氣變換（RWGS）反應。

基于此，中國科學院大連化學物理研究所丁云杰研究員，朱何俊研究員，榆林學院孟宇（共同通訊作者）等人報道了5% Co負載的氮摻雜碳單原子催化劑（Co-N₄），在500 ℃條件下具有近100%的CO選擇性和52.4%的CO₂轉化率，而20%的Co納米顆粒催化劑具有較高的CH₄選擇性，高達99%。

Co-N-C單原子催化劑和Co納米顆粒催化劑具有不同的反應路徑。對于Co-N-C單原子催化劑，CO₂很難直接解離，而H輔助解離生成COOH^*相對較容易；對于Co (111)納米顆粒，CO₂可以直接解離，也可以通過H輔助解離生成COOH^*。

進一步對CO^*的解吸和進一步加氫過程進行比較，對于Co-N-C單原子催化劑，吸附的CO解吸比進一步的加氫具有更低的能壘，CO優先發生解吸；對于Co (111)納米顆粒，吸附的CO進一步加氫的能壘低于其解吸能壘，CO優先進一步加氫生成CHO^*。

同時，計算了CO進一步加氫反應生成CH₄的整個反應過程，結果表明，CO加氫反應易于生成CH₄，并最終使CH₄發生解吸。因此，原子分散的單原子Co是CO₂加氫反應生成CO所必需的。

由于原子分散的單原子Co表面的CO^*的吸附強度較弱，且氫氣解離能力較弱，吸附的CO^*將直接解吸成氣態CO，而Co納米顆粒上的CO^*則更容易發生進一步氫化反應。對于CO₂^*的活化，Co-N-C單原子催化劑更傾向于H輔助解離路徑，而Co納米顆粒催化劑更傾向于直接解離路徑。

Single-atom Co-N-C catalysts for high-efficiency reverse water-gas shift reaction. Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122298.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322012395.

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