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東北師大吳興隆Angew: 用于先進(jìn)鉀離子電池的新型低成本COF復(fù)合負(fù)極

鉀離子電池（PIBs）作為一種新型的儲(chǔ)能技術(shù)，由于鉀資源豐富且電解質(zhì)成本低廉而廣受關(guān)注。然而，由于K⁺的半徑較大，因此找到一種可在鉀化/去鉀化過(guò)程后保持穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的負(fù)極材料至關(guān)重要。共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）具有結(jié)實(shí)、多孔的晶體結(jié)構(gòu)，是一種極具吸引力的儲(chǔ)能材料。

在此，東北師范大學(xué)吳興隆教授等人在單壁碳納米管（SWCNT）表面制備了原位可控生長(zhǎng)的聚酰亞胺共價(jià)有機(jī)骨架（P-COF），將生成的P-COF@SWCNT作為PIB負(fù)極。經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單的球磨工藝后，得到的剝離結(jié)構(gòu)提供了受限的開(kāi)放通道，導(dǎo)致更多的羰基活性中心暴露并縮短了離子/電子擴(kuò)散路徑，這有利于K⁺的遷移。

同時(shí)，通過(guò)引入SWCNT作為導(dǎo)電基底形成交聯(lián)的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，加速了SWCNT向P-COF的電子傳輸，確保了電活性基團(tuán)得到充分利用，即使在高電流密度下也能很好地發(fā)揮作用。

圖1. PCOF@SWCNT的合成及結(jié)構(gòu)形態(tài)表征

電化學(xué)測(cè)量表明，所制備的P-COF@SWCNT負(fù)極在0.05 A g^-1下的比容量為438 mA h g^-1且具有超長(zhǎng)穩(wěn)定性（在0.7 A g^-1下可循環(huán)1400次且沒(méi)有明顯的衰減），優(yōu)于用于PIBs的大多數(shù)有機(jī)負(fù)極。

作者利用非原位紅外光譜、XPS、拉曼光譜和DFT計(jì)算對(duì)其儲(chǔ)存機(jī)理進(jìn)行了表征，結(jié)果表明骨架中的C=O基團(tuán)可以與K發(fā)生相互作用，芳香族萘環(huán)的π-陽(yáng)離子效應(yīng)為K提供了額外的活性位點(diǎn)。總之，這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一種低成本、性能優(yōu)越的新型COF復(fù)合負(fù)極材料并闡明了COF的儲(chǔ)鉀機(jī)理，這為進(jìn)一步研究COF電極奠定了基礎(chǔ)。

圖2. PCOF@SWCNT的儲(chǔ)鉀性能

Covalent Organic Framework with Highly Accessible Carbonyls and π-Cation Effect for Advanced Potassium-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117661

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