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電化學硝酸鹽還原制氨(NRA)為硝酸鹽污染物轉化為增值產品提供了一種高效、可持續的方法，也被認為是工業Haber–Bosch工藝的一種有前途的替代方案。近年來的研究表明，氧化物催化劑的氧空位可以調節中間體的吸附能量，從而影響其催化性能。與其他金屬氧化物相比，鈣鈦礦型氧化物能使其金屬陽離子以異常或混合價態存在，從而在其晶體結構中形成富氧空位。

近日，江南大學劉天西和張龍生等研究了四種不同晶體結構的鈣鈦礦氧化物(立方型LaCrO₃，正交型LaMnO₃和LaFeO₃，六方型LaCoO₃)對NRA催化活性的影響。

XPS和EPR結果顯示，六方LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位量明顯高于立方LaCrO₃鈣鈦礦、正交LaMnO₃和LaFeO₃鈣鈦礦，并且氧空位含量其順序為LaCrO₃<LaMnO₃<LaFeO₃<LaCoO₃。

電化學結果表明，這些鈣鈦礦氧化物對NRA催化的活性趨勢與氧空位趨勢相一致，說明氧空位在鈣鈦礦氧化物對NRA催化中起著重要作用。氧空位含量最多的LaCoO₃鈣鈦礦具有優異的NRA活性和穩定性，硝酸鹽轉化為氨的法拉第效率高達91.5%，NH₃產率為4.18 mmol mg^-1h^-1。

密度泛函理論(DFT)計算表明，LaCoO₃鈣鈦礦中的氧空位可以調節反應中間體的吸附能，大大降低*HNO₃還原為*NO₂的能壘。此外，LaCoO₃上副產物(NO₂和HNO₂)的形成也受到熱力學的抑制，從而使其具有優異的NRA性能。

這項工作表明，具有富氧空位的鈣鈦礦氧化物作為一類NRA催化劑在有效合成NH₃方面具有巨大的潛力，并且這項工作提出了合理設計電催化劑的一般原則，以有效和選擇性地將硝酸鹽還原成高附加值的氨，同時也促進了鈣鈦礦氧化物催化劑及其他催化劑的基礎研究。

Perovskites with Enriched Oxygen Vacancies as a Family of Electrocatalysts for Efficient Nitrate Reduction to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205625

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?江南大學Small：氧空位起大作用！助力鈣鈦礦電催化劑高效還原硝酸鹽制氨

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