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?南師大ACS Catalysis：CuPz2原位重構(gòu)為Cu/Cu2O納米團(tuán)簇，實(shí)現(xiàn)選擇性電還原CO2制C2H4

電化學(xué)還原CO₂以獲得高附加值原料是緩解能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題的有效策略。在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)過(guò)程中，銅基催化劑能夠有效產(chǎn)生高活性的多碳產(chǎn)物，但銅基催化劑目前仍存在選擇性和穩(wěn)定性差的問(wèn)題。因此，需要對(duì)銅催化進(jìn)行修飾改性以提高其CO₂RR過(guò)程中的選擇性和穩(wěn)定性。

基于此，南京師范大學(xué)古志遠(yuǎn)課題組利用Cu-N配位MOFs作為高選擇性C₂H₄合成的前驅(qū)體，通過(guò)原位電化學(xué)重構(gòu)制備了高活性的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇。

研究人員首次選擇了具有Cu-N₄位點(diǎn)的MOF CuPz₂(Pz=吡唑)催化劑作為前驅(qū)體，因?yàn)樗哂芯€性結(jié)構(gòu)和較強(qiáng)的Cu-N鍵。原位重組催化劑在CO₂還原為C₂H₄反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能：在-1.03 V_RHE下，C₂H₄的部分電流密度為12.38 mA cm^-2，CO₂還原為C₂H₄的法拉第效率可達(dá)70.2±1.7%。

此外，通過(guò)HRTEM、XPS、同步輻射X光吸收光譜(XAS)和原位拉曼光譜學(xué)顯示了上述材料之間的選擇性差異，表明通過(guò)原位重構(gòu)產(chǎn)生的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇是選擇性產(chǎn)生C₂H₄的活性中心。

原位ATR-FTIR和原位拉曼光譜分析結(jié)果顯示，CuPz₂上的CO₂分子只能被單個(gè)Cu-N₄位點(diǎn)吸附并轉(zhuǎn)化為*COO^–，隨后其被進(jìn)一步氫化以產(chǎn)生甲酸鹽。然而，經(jīng)過(guò)電化學(xué)活化處理后，在CuPz₂前驅(qū)體表面產(chǎn)生了大量高活性的Cu/Cu₂O納米團(tuán)簇，CO₂分子首先在納米團(tuán)簇上被吸附并活化，產(chǎn)生了一系列C₂H₄中間體。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Cu₂O (200)/CuPz₂上*CO直接加氫轉(zhuǎn)化為CH₄的電位決定步驟是*CH₂O+H→*CH₃O，ΔG=1.12 eV，而C₂途徑的電位決定步驟是*CO+*CO+H→*CO-COH，ΔG=1.05 eV。這表明催化劑表面上的CO₂RR優(yōu)先生成C₂H₄而不是CH₄。

In Situ Reconstruction of Cu–N Coordinated MOFs to Generate Dispersive Cu/Cu₂O Nanoclusters for Selective Electroreduction of CO₂ to C₂H₄. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04275

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