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陳忠偉/王新/張永光EnSM: 低配位數Fe-N-C單原子電催化劑用于高性能鋰硫電池

鋰硫電池因其高能量密度引起了廣泛關注，但實際應用過程中硫電極固有的一些弊端嚴重限制了其發展，包括硫固有的低電導率導致的緩慢氧化還原動力學、中間產物多硫化鋰的穿梭效應等問題。

在此，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新研究員及河北工業大學張永光教授等人報道開發了一種N摻雜碳基體負載的低配位數單原子Fe-NC作為鋰硫電池的正極主體材料。

首先，作者通過基于定義明確的原始酞菁鐵（FePc，FeN₄）和缺氮 FePc（FeN₂）結構的DFT模擬一種潛在的用于改善硫電化學的配位調節策略，結果顯示，低配位數的FeN₂通過Fe 3dzz和S 3py軌道更強的雜化作用有望提高與LiPS的鍵合強度，從而實現比常見FeN₄更高的硫親和力和催化活性。隨后，通過在具有不同配位數的N摻雜碳（表示為 FeN₂-NC 和 FeN₄-NC）上制備單分散的Fe單原子催化劑來進行實驗驗證，這是通過控制Fe前體中的配體結構來實現的。

圖1. DFT計算低配位數單原子Fe-NC高性能的可行性

圖2. FeN₄-NC和FeN₂-NC的制備示意圖及表征

通過像差校正的高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡（AC-HAADF-STEM）和 X 射線吸收精細結構（XAFS）技術證實了Fe單原子構型和配位缺陷。同時，通過一系列物理化學和電化學表征驗證了FeN₂-NC設計對硫固定和催化的改進。因此，所獲得的S-FeN₂-NC電極實現了穩定的循環能力，展示出在1 C下500次循環期間每循環0.055% 的低容量衰減率和在5 C下760 mAh g^-1的高放電容量。

此外，即使在增加的硫負載量（5 mg cm^-2）和貧電解液（E/S=5.3 mL g^-1）條件下，在1 C時也可實現4.3 mAh cm^-2的高面積容量。這項工作為高性能鋰硫電池提供了一種非常有前景的配位調控策略，對其他相關能源領域的材料進步具有指導意義。

圖3. S-FeN₂-NC、S-FeN₄-NC和S-NC電極性能對比

Coordinatively Deficient Single-atom Fe-N-C Electrocatalyst with Optimized Electronic Structure for High-performance Lithium-sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.040

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