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崔屹AM:圖案化固態電解質實現穩定的鋰/固態電解質界面

崔屹AM:圖案化固態電解質實現穩定的鋰/固態電解質界面
鋰/固態電解質(SSE)界面的形態退化是導致全固態電池(ASSBs)性能衰退的普遍問題。為保持界面完整性,大多數ASSBs通常在低電流密度下運行,并具有相當大的堆棧壓力,這極大地限制了它們的廣泛使用。
斯坦福大學崔屹教授等報道了一種新型3D微圖案化SSE (3D-SSE),即使在相對較高的電流密度和有限的堆棧壓力下,它也可以穩定Li/SSE界面的形態。

崔屹AM:圖案化固態電解質實現穩定的鋰/固態電解質界面

圖1. 界面形態演化示意圖
這種3D-SSE可以降低界面處的局部電流密度,從而延緩鋰的剝離,并放大界面附近的機械應力以促進鋰的蠕變。因此,快速蠕變所帶來的朝向界面的鋰通量足以補充緩慢剝離造成的鋰損失,從而在電池循環時形成形態穩定的界面。

崔屹AM:圖案化固態電解質實現穩定的鋰/固態電解質界面

圖2. Li/3D-SSE/Li電池的制備和表征
實驗顯示,在1.0 MPa的有限壓力下,采用用石榴石型3D-SSE的鋰對稱電池表現出0.7 mA cm-2的高臨界電流密度,并在0.5 mA cm-2下穩定運行超過500小時。
在循環過程中,Li/3D-SSE界面顯示出完整的形態,沒有任何空隙和枝晶存在。作者進一步進行了有限元分析,闡明了Li/3D-SSE界面上電化學和力學之間的競爭,這為未來無枝晶ASSBs的設計提供了指導。

崔屹AM:圖案化固態電解質實現穩定的鋰/固態電解質界面

圖3. Li/SSE/Li和Li/3D-SSE/Li電池的電化學性能
A Morphologically Stable Li/Electrolyte Interface for All-Solid-State Batteries Enabled by 3D-Micropatterned Garnet. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104009

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