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鋰硫電池（LSBs）的大規模應用受到多硫化鋰（LiPSs）穿梭效應和緩慢氧化還原動力學的阻礙，這會導致不可逆的容量衰減和低硫利用率。

復旦大學吳宇平、南京工業大學朱玉松、得克薩斯大學奧斯汀分校Xiangwen Gao等通過碳納米管（CNTs）上的原位聚合方法制備了由具有高Li+電導率的環硼氧烷共價有機骨架（COFs）構成的分層夾層（C@COF）。

圖1 采用商業隔膜和C@COF改性隔膜的LSBs的工作示意圖

多孔的C@COF具有豐富的離子通道，表面同時具有親硫（硼位點）和親鋰（氧位點）的特性，保證了LiPSs的雙重固定化效果。此外，碳納米管表面均勻分布的COF有效地補償了其絕緣性，從而改善了反應動力學，更具體地說，CNT和COF之間的功函數差異在界面位置產生內部電場，加速電荷轉移。

另外，COF作為一種優良的鋰離子導體，可提供Li⁺的額外傳輸，并加速吸附LiPSs的解離過程。因此，這種具有強LiPSs吸附的電子和Li⁺共導電結構對LiPSs產生了一種新穎的“吸收-轉化”催化作用，降低了Li₂S的沉積和分解能壘，并實現了LiPSs的雙向催化轉化。

圖2 Li⁺電導率和Li⁺遷移數

研究顯示，所制備的夾層具有高Li⁺電導率（1.85 mS cm^-1）和Li⁺遷移數（0.78）。在將這種催化夾層與硫正極結合后，LSBs在1 C下500次循環后表現出每循環 0.07%的低衰減率，并在3 C下實現了較長的循環壽命（超過 1000 次循環）。

更重要的是，即使在高硫負載條件（6.8 mg cm^-2）下，經過50個循環后仍可保持約4.69 mAh cm^-2的顯著面積容量。這項工作為在LSBs中設計具有雙向催化行為的夾層開辟了一條新途徑。

圖3 鋰硫電池性能

Boosting Polysulfide Catalytic Conversion and Facilitating Li+ Transportation by Ion-Selective COFs Composite Nanowire for Li-S Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106679

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