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自2011年發(fā)現(xiàn)第一個MXene成員Ti₃C₂T_x以來，MXene受到了相當(dāng)大的關(guān)注。特別是，無論金屬離子還是非金屬離子用作電荷載體，它們耐受各種離子穿梭和超快的表面氧化還原行為導(dǎo)致了出色的儲能性能。

MXene儲能的一個挑戰(zhàn)是，所有報告的MXene電極都缺乏明顯的放電電壓平臺，相反，它們通常表現(xiàn)出電容行為，特別是在使用水系電解質(zhì)時。這不利于其能量密度和所需高壓區(qū)域的穩(wěn)定能量輸出。特別是，對于水系電解質(zhì)，電化學(xué)窗口被限制，導(dǎo)致能量密度有限，通常小于100 Wh kg^-1。更準(zhǔn)確地說，當(dāng)MXenes電極在各種環(huán)境中（Li⁺、H⁺、Na⁺、Al³⁺等）應(yīng)用時，表面或無氧化還原的電容/贗電容特征總是占主導(dǎo)地位，表現(xiàn)出扭曲的矩形循環(huán)伏安（CV）形狀和線性電荷放電曲線。因此，與具有突出和穩(wěn)定的放電區(qū)域的所需電池類型系統(tǒng)相比，電容式MXene電極電壓輸出迅速下降。顯然，一旦實現(xiàn)未開發(fā)的法拉第型MXenes電極，其增強的氧化還原行為具有明顯的平臺，可能會在能量密度和穩(wěn)定輸出方面突破當(dāng)前性能瓶頸。

近日，香港城市大學(xué)支春義教授在Joule發(fā)布了他們的最新研究成果，Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning，首次實現(xiàn)了MXene作為正極時的穩(wěn)定電壓輸出。

在此，作者最初計劃研究Nb₂CT_x MXene在拓寬的高壓窗口的電化學(xué)性能。一個偶然的機會，作者發(fā)現(xiàn)，當(dāng)掃描電壓窗口從2.0 V擴展到2.4 V時，Nb₂CT_x MXene電極表現(xiàn)出完全不同的電化學(xué)性能。更具體地說，當(dāng)電壓在2.0 V終止時，Nb₂CT_x MXene像往常一樣表現(xiàn)出典型的電容行為。當(dāng)掃描電壓擴大到2.4V時，電池功能逐漸出現(xiàn)，取代了電容行為。最后，Nb₂CT_x/Zn電池出現(xiàn)了明顯的電壓平臺，為1.55 V。與此同時，在0.5 A g^-1時，放電容量和能量密度增加到145 mAh g^-1和146.7 Wh kg^-1，分別為2.0 V時的264%和292%。

作者還研究了Zn離子擴散過程和之前的變化，發(fā)現(xiàn)高壓掃描誘導(dǎo)了不同Zn²⁺活性位點。此外，在Zn²⁺重復(fù)插入/脫出期間，Nb₂CT_x MXene的相位組成和分層結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定，1800次循環(huán)后，容量保持95%。

這項工作首次報道了電池型MXene電極，其電壓為1.55 V，與所有報告的MXene電極完全不同，并超過了Zn離子電池的最成熟的陰極，即MnO₂、V₂O₅、MoS₂和有機物。開發(fā)的高壓掃描策略也對Ti₃C₂T_x MXene實現(xiàn)顯著的電壓穩(wěn)定是有效的。

圖文詳情

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圖1. Nb₂CT_x MXene的表征

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圖2. 兩種不同掃描電壓窗口的Nb₂CT_x和Ti₃C₂T_x MXene陰極在21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂電解液中的電化學(xué)性能

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圖3. 充放電過程中Nb₂CT_x MXene陰極的結(jié)構(gòu)和相的演化

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圖4. Nb₂CT_x/Zn電池在2.4 V范圍內(nèi)和21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂電解液中的電化學(xué)性能

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圖5. Nb₂CT_x的分子動力學(xué)模擬

文獻(xiàn)信息

Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning. Joule 2021, 5, 1–13.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121004347?via%3Dihub

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