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西交Small: 超薄CoOx層協同Ni單原子，助力Ti:Fe2O3納米棒高效PEC水分解

光電化學(PEC)水分解制氫作為一種將太陽能轉化為儲存在氫中的化學能的零排放技術受到越來越多的關注。半導體金屬氧化物因其優異的穩定性常常作為PEC水分解的光陽極。然而，半導體金屬氧化物的光生載流子壽命短、較短的載流子擴散距離和緩慢的水氧化動力學，嚴重阻礙了PEC水分解的進一步發展。

基于此，西安交通大學沈少華課題組通過原子層沉積(ALD)和光沉積策略，成功在摻鈦α-Fe₂O₃(Ti:Fe₂O₃)納米棒上連續沉積超薄CoO_x層和Ni單原子(Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni)。

采用超薄金屬氧化物覆蓋層和SAC協同修飾光電極，可以顯著減少表面光生電子-空穴復合，加速表面水氧化動力學，從而提高PEC的水分解性能。具體而言，在模擬太陽輻照條件下，Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni光陽極的光電流密度由1.23 V_RHE時的0.326 mA cm^-2提高到1.05 mA cm^-2。

此外，Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni也表現出優異的PEC穩定性，其在10小時PEC反應期間沒有發生明顯的光電流衰減。

實驗結果和理論計算表明，超薄CoO_x覆蓋層的表面鈍化作用減少了表面光生載流子的復合，Ni單原子的表面催化作用加速了水氧化反應。由CoO_x和Ni單原子協同作用引起的表面電子結構的變化將降低OH*中間體的吸附能，進而降低OER決速步(OH*→O*)的能壘，有利于在Ti:Fe₂O₃/CoO_x/Ni光陽極上PEC水分解反應的進行。

總的來說，該項工作為Ti:Fe₂O₃基光電極的表面電化學和電子結構改性提供了一種簡便有效的方法，這也適用于對其他半導體基光電極的修飾改性以實現高效太陽能-燃料轉化。

Synergy of Ultrathin CoO_x Overlayer and Nickel Single Atoms on Hematite Nanorods for Efficient Photo-Electrochemical Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203838

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