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汪國(guó)秀/劉浩/張秀云Nano Lett.: 用于高性能鉀電池的Sb單原子/量子點(diǎn)復(fù)合材料

鉀離子電池（PIB）因其豐富的鉀自然儲(chǔ)量、傳統(tǒng)電解液中的高離子電導(dǎo)率及與鋰相似的化學(xué)性質(zhì)而提供了巨大的前景。然而，K⁺的大半徑導(dǎo)致鉀化過(guò)程中體積膨脹大和動(dòng)力學(xué)緩慢，納米復(fù)合電極的合理電子結(jié)構(gòu)工程顯示出提高可充電電池電化學(xué)性能的巨大希望。

在此，澳大利亞悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀教授、劉浩及揚(yáng)州大學(xué)張秀云教授等人設(shè)計(jì)并合成了一種分層納米復(fù)合材料（Sb SQ@MA），其中銻單原子（SA）和量子點(diǎn)（QD）錨定在基于Ti₃C₂T_x MXene的氣凝膠上。Ti₃C₂T_x納米片具有廣泛暴露的基面、豐富的表面官能團(tuán)及優(yōu)異的電子導(dǎo)電性和機(jī)械性能，是固定0D Sb SA和QD的理想主體。Sb QD有助于提高鉀存儲(chǔ)容量，同時(shí)縮短N(yùn)a⁺傳輸路徑。更重要的是，Sb SAs的摻入可以增強(qiáng)Sb QDs和Ti₃C₂T_x MXene之間的相互作用，提高電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)并提高界面處的鉀吸附能力。

此外，為了進(jìn)一步增強(qiáng)電極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性并克服Ti₃C₂T_x MXene不可避免的重新堆疊傾向，作者巧妙地構(gòu)建了一種氧化石墨烯（GO）輔助的3D多孔Ti₃C₂T_x基氣凝膠。

圖1. Sb SQ@MA復(fù)合材料的合成過(guò)程和結(jié)構(gòu)特征

因此，Sb SQ@MA電極在0.1 A g^-1的電流密度下提供了521 mAh g^-1的高可逆容量，而原始的Ti₃C₂T_x/石墨烯負(fù)極在相同條件下僅表現(xiàn)出106 mAh g^-1的低容量，這表明Sb組分對(duì)Sb SQ@MA的高容量做出了重大貢獻(xiàn)。Sb SQ@MA的放電和充電曲線從第2次到第100次循環(huán)幾乎一致，表明復(fù)合材料具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

此外，Sb SQ@MA電極在1 A g^-1的電流密度下1000次循環(huán)后也可以提供94%的高容量保持率。作者利用原位XRD和非原位TEM表征揭示了該復(fù)合材料的儲(chǔ)鉀機(jī)制，證實(shí)了合理設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性。總之，這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)用于電化學(xué)儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換的獨(dú)特結(jié)構(gòu)的單原子材料提供了啟示。

圖2. 所制備電極材料的儲(chǔ)鉀性能

MXene-Based Aerogel Anchored with Antimony Single Atoms and Quantum Dots for High-Performance Potassium-Ion Batteries, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04389

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