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研究背景

消費電子、電動汽車等新興市場對高能量密度鋰離子電池的開發(fā)提出了迫切的要求。構(gòu)建高能量密度LIBs需要使用高容量的氧化物正極材料(如高壓LiCoO₂、富鎳層狀氧化物和鋰錳層狀氧化物)。對電池安全的最大威脅來自于在電池濫用的情況下，高度去鋰化狀態(tài)下的高容量層狀氧化物陰極容易釋放氧氣，以及隨后與電池中的還原劑發(fā)生的放熱反應(yīng)。

有人提出用熱穩(wěn)定的固體電解質(zhì)取代可燃液體電解質(zhì)，以緩解這一安全問題。實際上，在之前的研究中，使用固體電解質(zhì)的固態(tài)電池證明了電池的安全性能有所提高。然而，最近的研究表明，固體電解質(zhì)與電極材料的反應(yīng)仍可能在LIBs中引發(fā)熱失控。

電池熱失控的基本過程是由電池中氧與可燃物質(zhì)的反應(yīng)引起的。簡單地去除液體電解質(zhì)并不能完全減少熱問題，因為氧氣源仍然存在，而且其他還原性電池組件，如負極材料，也是可燃的。

成果簡介

物理所李泓/禹習(xí)謙AM：新觀點！固態(tài)電解質(zhì)可實現(xiàn)正極本征穩(wěn)定性！

近日，物理所李泓研究員、禹習(xí)謙研究員等人在Advanced Materials上發(fā)表最新成果，Raising the intrinsic safety of layered oxide cathodes by surface re-lithiation with LLZTO garnet-type solid electrolytes，他們的研究成果表明，在正極中摻入固態(tài)電解質(zhì)可以提升正極的本征穩(wěn)定性。

層狀金屬氧化物的熱穩(wěn)定性與化學(xué)成分有關(guān)，比如鋰含量和過渡金屬的種類，由于Ni⁴⁺-O鍵不穩(wěn)定，層狀氧化物中Ni含量越高，相分解起始溫度越低，氧損失越嚴重。陰極中鋰含量越低(即荷電狀態(tài)越高)，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性越低，在高溫下氧的釋放量越大。在電解-陰極界面區(qū)域的電化學(xué)反應(yīng)消耗表面活性氧，促進體相到表面的氧遷移。因此，在碳酸酯電解質(zhì)存在的情況下，去鋰化的LiTMO₂的熱分解可以提前幾十攝氏度。

在本工作中，作者以傳統(tǒng)但典型的層狀氧化物正極材料LiCoO₂作為模型材料，證明了固體氧化物電解質(zhì)Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO)可以在高溫下為充電狀態(tài)下的層狀氧化物陰極提供鋰離子。這種再鋰化過程增加了去鋰化的LiCoO₂中Li的含量，從而顯著延緩了結(jié)構(gòu)分解和氧的釋放，提高了LiCoO₂的熱穩(wěn)定性。

利用這一優(yōu)勢，在LiCoO₂電極中加入少量(1wt.%)的LLZTO可以顯著提高LiCoO₂/石墨全電池的安全性能。同樣，LLZTO驅(qū)動的再鋰化過程也可用于提高其他高容量層狀氧化物陰極的固有熱穩(wěn)定性，如富鎳陰極和富鋰錳陰極。

本工作表明，固體氧化物電解質(zhì)LLZTO在提高層狀陰極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電池安全性方面具有雙重功能。它取代了液體電解質(zhì)，也可以通過表面再鋰化內(nèi)在地增強層狀氧化物陰極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而同時解決了易燃電解質(zhì)和高容量氧化物陰極釋氧引起的安全問題。

圖文詳情

物理所李泓/禹習(xí)謙AM：新觀點！固態(tài)電解質(zhì)可實現(xiàn)正極本征穩(wěn)定性！