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充電過程中鋰的不均勻電沉積是阻礙可充電鋰金屬電池發展的關鍵問題。這種沉積過程很大程度上受金屬表面上的固體電解質界面（SEI）控制，人工SEI的設計是調節鋰電沉積的重要途徑。

在此，瑞典查爾姆斯理工大學Shizhao Xiong, Aleksandar Matic等人建立了一個涉及電化學動力學和機械力學的電化學-機械模型，以研究如何調控人工SEI的特性以實現鋰金屬的均勻電沉積。該模型由修正的Butler-Volmer方程發展而來，包括電、應力和鋰離子濃度場，以描述SEI和鋰金屬之間界面的電沉積過程。

循環過程中產生的缺陷不可避免地會導致結構波動，這種結構波動被抽象為矩形圖案表面，基底具有矩形柱（10×5 μm）并被人工SEI 膜覆蓋（均勻厚度為1 μm）。此外，使用了二維瞬態模型模擬電解液中鋰的電沉積過程，一直保持運行直到矩形柱之間的間隙關閉或者電沉積速率急劇下降。

圖1. 金屬電極和SEI之間的界面處電沉積Li的示意圖

結果表明，SEI的離子電導率和機械強度決定了界面處的應力分布及局部沉積速率。在具有低離子電導率的SEI下，鋰的電沉積導致在這些點處高度局部的沉積應力集中。應力集中不僅會控制電化學反應的動力學，還會導致SEI發生機械故障的風險。另一方面，增強的SEI機械強度可以減輕應力集中，當SEI的楊氏模量大于4.0 GPa閾值時，在SEI和鋰金屬之間的界面處獲得應力和電沉積速率的均勻分布。

將建模結果與報道的實驗結果進行比較，可以發現在不影響機械強度的情況下提高人工SEI的離子電導率是促進鋰均勻沉積的關鍵發展方向。此外，該方法可以直接轉移到液體/固體電解質與其他活性金屬電極之間界面的電化學-機械耦合機制研究，這將促進金屬負極在下一代電池中的實際應用。

圖2. 促進均勻電沉積的人工SEI設計指南

Electro-Chemo-Mechanical Modeling of Artificial Solid Electrolyte Interphase to Enable Uniform Electrodeposition of Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103589

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查爾姆斯理工大學AEM: 人工SEI的物理性質與鋰沉積之間的相關性研究

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