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商用鋰離子電池的比能量已達到理論極限。未來的消費電子和電動汽車市場要求開發高能量密度的鋰金屬電池，而鋰金屬電池一直受到循環性差的困擾。電解液工程可以提供一種有前途的方法來解決與鋰金屬電池相關的問題，并且最近在實際條件下大大提高了循環壽命。然而，目前鋰金屬電池的性能與商業應用所需的性能之間仍然存在差距。進一步的改進將需要對現有電解質設計方法進行系統分析。

斯坦福大學崔屹、鮑哲南等首先總結了用于鋰金屬電池（LMBs）的先進電解液與高壓正極配對的最新方法。然后，總結了這些先進電解液之間的共同特征，最后討論了未來的合理設計方向和策略。

圖1 LMB電解液工程的機遇與挑戰

最近用于LMBs的高性能電解液包括：

1）高濃度電解液（HCEs），典型的例如4 M LiFSI/DME、7 M LiFSI/FEC、3 M LiFSI/DME-DOL、2 M LiPF₆/EC-DEC-FEC和2 M LiPF₆/THF-MTHF等；

2）局域高濃度電解液（LHCEs），比如1LiFSI-1.2DME-3TTE、1.2 M LiFSI TEP-BTFE和1LiFSI-3TMS-3TTE等；

3）單鹽單溶劑電解液（4SEs），例如1 M LiFSI/FDMB和1 M LiFSI/DME-FDMH等；

4）全氟電解液（FFEs），例如1 MLiPF₆ FEC-FEMC-D2、1 M LiFSI/FSA等；

5）多鹽電解液，比如2 M LiTFSI + 2 M LiDFOB/DME、1 M LiDFOB + 0.2 M LiBF₄/FEC-DEC和2 M LiDFOB + 1.4 M LiBF₄/FEC-DEC等；

6）具有新添加劑的電解液，例如1 M LiPF₆/FEC-TFEC和1 M LiTFSI + 1.5 M LiFSI/G3-HFE、2.3 M LiFSI/DME with 20 mM of LiNO₃ and 20 mM of CuF₂等。

圖2 HCEs、LHCEs和4SEs

由先進LMB電解液實現的關鍵功能：

1）有機氟化學，氟是電負性最強的元素；因此，具有強吸電子-F基團的溶劑分子的功能化可以顯著提高它們的氧化穩定性，這對于對鋰金屬負極有益但氧化穩定性較差的醚基溶劑尤為重要。

2）無枝晶鋰沉積形態，具有大鋰顆粒尺寸的均勻鋰沉積形態是高鋰金屬CE的必要條件，具有低縱橫比和彎曲度的大鋰顆粒可最大限度地減少鋰剝離過程中“死鋰”的形成。

3）SEI微觀結構和均勻性，先進的電解質通常可以實現薄的、完全無定形的和高度均勻的SEI。

4）SEI化學和鋰離子溶劑化環境，SEI的化學成分決定了離子電導率和界面能等關鍵性質，因此會影響鋰沉積形態和CE，SEI化學的重要性可以追溯到鋰離子溶劑化結構，因為第一個溶劑化殼的組成直接決定了SEI 的化學成分。

圖3 SEI化學

先進LMB電解液的未來設計和指標：

1）理論模擬和數據驅動研究；

2）LMB電解液的分子設計；

3）LMB電解液的實用性考慮，例如成本效益、可擴展性和環保性，電池安全性，日歷壽命，寬溫域工作范圍等。

圖4 LMB電解液研究的未來方向

Liquid electrolyte: The nexus of practical lithium metal batteries. Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.018

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崔屹/鮑哲南2022首篇Joule：液態電解質-實用鋰金屬電池的紐帶

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