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全北國立大學(xué)AEM：多功能異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池

可充鋰硫電池（LSBs）因其高理論比容量和能量密度而被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能設(shè)備有希望的候選者。然而，S、Li₂S₂/Li₂S的絕緣性和高階多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應(yīng)阻礙了它的實(shí)際應(yīng)用。

韓國全北國立大學(xué)Nam Hoon Kim、Joong Hee Lee等采用同軸自模板生長法制備了由N摻雜碳層和碳納米管框架(NC-CNT)封裝的CoSe₂/Co₃O₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以增強(qiáng)LiPSs的轉(zhuǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和吸附能力。

圖1 不同材料的吸附和催化工作機(jī)理示意圖

利用各組分的優(yōu)勢(shì)，導(dǎo)電通道、電解液和吸附催化劑（CoSe₂/Co₃O₄）之間的三相界面顯示出協(xié)同效應(yīng)，從而具有優(yōu)異的導(dǎo)電性、強(qiáng)的LiPSs鍵合和高催化活性。CoSe₂/Co₃O₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)的豐富活性位點(diǎn)可以在Co₃O₄位點(diǎn)吸LiPSs，然后擴(kuò)散到CoSe₂區(qū)域以加速轉(zhuǎn)化反應(yīng)。高導(dǎo)電通道NC-CNT框架可進(jìn)一步促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)。

此外，這種均勻的CoSe₂/Co₃O₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)富含親硫活性位點(diǎn)，可以實(shí)現(xiàn)Li₂S的均勻沉淀。最后，CoSe₂/Co₃O₄@NC-CNT的高孔隙率和大表面積可以適應(yīng)高S負(fù)載并減少“死硫”現(xiàn)象。

圖2 LiPSs在不同硫主體中的吸附和催化轉(zhuǎn)化活性

因此，CoSe₂/Co₃O₄@NC-CNT/S正極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（在0.1 C時(shí)為1457 mAh g^-1，在5 C的高倍率下仍保持≈688 mAh g^-1）。當(dāng)在2 C下長期進(jìn)行充放電時(shí)，CoSe₂/Co₃O₄@NC-CNT/S正極具有≈780 mAh g^-1的高初始比容量，并在500次循環(huán)后保持≈602 mAh g^-1。

值得注意的是，即使在≈10.1 mg cm^-2的超高硫負(fù)載和貧電解液條件下，電池也可以完全運(yùn)行。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的新策略，以鼓勵(lì)LSBs的工業(yè)應(yīng)用。

圖3 鋰硫電池電化學(xué)性能

Uniformly Controlled Treble Boundary Using Enriched Adsorption Sites and Accelerated Catalyst Cathode for Robust Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202102805

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