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港理工張標(biāo)AFM：SEI機(jī)械性能對鉀金屬負(fù)極的關(guān)鍵作用

固體電解質(zhì)界面（SEI）的機(jī)械性能引起了越來越多的關(guān)注，但它們在指導(dǎo)電解質(zhì)設(shè)計(jì)中的重要性仍然模棱兩可。

香港理工大學(xué)張標(biāo)等研究了通過調(diào)整碳酸酯基電解液的濃度來優(yōu)化K金屬負(fù)極性能的基本原理。

圖1 K金屬電池的電化學(xué)性能

研究顯示，高濃度會(huì)增加電解液和所得SEI的離子電導(dǎo)率，這兩者都有利于降低K沉積/剝離過程中的過電位，但增加濃度并沒有提高CE和循環(huán)壽命。相反，在低濃度0.5 m KFSI/EC-DEC的電解液中可觀察到光滑的K沉積形態(tài)，這使得最高的CE和最長的循環(huán)時(shí)間。

進(jìn)一步分析表明，隨著電解液濃度從0.25增加到2 m，原本以有機(jī)物為主的SEI中無機(jī)成分的含量逐漸增加，這導(dǎo)致楊氏模量(E)增加和彈性應(yīng)變極限(ε_Y)降低。

圖2 SEI的機(jī)械性能

作為變化的E和ε_Y的綜合結(jié)果，在0.5 m KFSI/EC-DEC電解液中形成的SEI具有最大的可逆彈性變形能(U)以適應(yīng) K沉積期間的變形。有限元模擬表明，具有低E或ε_Y的SEI不可避免地會(huì)引發(fā)鉀的枝晶生長，這解釋了鉀金屬負(fù)極在0.25和2 m電解液中差循環(huán)性能的原因。

這些結(jié)果表明，SEI的機(jī)械性能在決定碳酸酯電解液中金屬負(fù)極的循環(huán)性能方面起著主導(dǎo)作用，應(yīng)該在電解液設(shè)計(jì)中加以強(qiáng)調(diào)。這也表明在低濃度下優(yōu)化與高濃度平行的電極/電解液界面有足夠的空間。

圖3 SEI分析

Critical Roles of Mechanical Properties of Solid Electrolyte Interphase for Potassium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112399

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