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近年來，鈉離子電池（SIBs）作為鋰離子電池（LIBs）的補充甚至替代品，憑借其類似的電荷存儲機制及鈉資源的豐富性和低成本而受到廣泛關注。而層狀過渡金屬氧化物P2-Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂通常在鈉（脫）插層過程中發生大體積相變和不同的Na空位排序，導致容量快速下降和倍率性能差。

在此，中科院化學所郭玉國研究員及西安交通大學王鵬飛教授、肖冰教授等人提出了一種多離子協同改性策略來設計Li-Mg-Ti共取代的P2-Na_0.7Li_0.03Mg_0.03Ni_0.27Mn_0.6Ti_0.07O₂（NaLMNMT）。根據離子半徑和元素化合價，摻雜離子（Li⁺、Mg²⁺、Ti⁴⁺）有望部分取代Ni²⁺和Mn⁴⁺并占據過渡金屬（TM）層。

為了進行比較，作者還合成和研究了原始樣品和單離子取代樣品（NaNM、NaLNM、NaMNM 和NaNMT）。研究表明，四價鈦的作用是提供高氧化還原電位，惰性二價鎂穩定結構，一價鋰平滑電化學曲線。原位XRD、原位X射線吸收光譜和DFT計算的組合分析表明，多金屬離子的貢獻通過增加過渡金屬板滑動的能壘，將不利的大體積P2到O2的躍遷轉變為適度的“Z”-共生結構。

圖1. 本文涉及的晶體結構示意圖

因此，基于Ni²⁺/Ni⁴⁺氧化還原反應，得到的P2-NaLNMMT電極在0.1C時的可逆容量為134 mAh g^-1，工作電壓為3.57 V且具有出色的循環穩定性（2C時200次循環后容量保持率為82%，而對照樣品不超過60%）和出色的倍率性能（4 C時容量為110 mAh g^-1）。

此外，通過與硬碳（HC）負極匹配組裝成的NaLMNMT||HC全電池提供了292.6 mAh g^-1的高可逆容量和約3.6 V的高平均工作電壓，可實現296 Wh kg^-1的能量密度。總之，本研究提出了一種多離子協同改性策略，為定制高性能層狀正極材料提供了新途徑，以提高SIB的電池性能。

圖2. 五種樣品的電化學性能

Mitigating the Large-Volume Phase Transition of P2-Type Cathodes by Synergetic Effect of Multiple Ions for Improved Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103461

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郭玉國/王鵬飛/肖冰AEM: 多離子協同改性減輕鈉電P2型正極的大體積相變

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