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?三單位聯(lián)合Nature子刊：反應(yīng)過程中重構(gòu)的Ru團(tuán)簇，助力Sr2RuO4高電流密度高效穩(wěn)定HER

對(duì)于進(jìn)一步促進(jìn)電化學(xué)析氫反應(yīng)(HER)的發(fā)展和工業(yè)化應(yīng)用，使用高效的催化劑以克服其能壘至關(guān)重要。盡管人們?cè)趯ふ腋咝阅艽呋瘎┓矫嬉呀?jīng)取得了相當(dāng)大的進(jìn)展，但是實(shí)現(xiàn)在大電流下高效穩(wěn)定催化HER仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。因此，設(shè)計(jì)并制備出可以提供工業(yè)規(guī)模電流密度(>500 mA cm^-2)的穩(wěn)定催化劑對(duì)于電化學(xué)HER的工業(yè)化應(yīng)用至關(guān)重要。

近日，中科院寧波材料所李國偉、德國馬普固體物理化學(xué)所Claudia Felser和中國科學(xué)院劉劍等利用層狀氧化物鈣鈦礦Sr₂RuO₄(SRO)在工業(yè)級(jí)電流下催化HER，并研究了其在催化過程中的變化。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄電解質(zhì)中，SRO在10 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為18 mV和28 mV，Tafel斜率分別為22 mV dec^-1和29 mV dec^-1。

此外，SRO在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄中分別僅需182 mV和278 mV(經(jīng)過iR補(bǔ)償)的過電位就能達(dá)到1000 mA cm^-2的電流密度；在未經(jīng)iR補(bǔ)償?shù)臈l件下，達(dá)到1000 mA cm^-2電流密度的過電位分別增加到272 mV和354 mV。SRO催化劑還具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性：在酸性條件下，其在約2000 mA cm^-2的電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行5天；在堿性電解質(zhì)中，SRO催化劑在1000 mA cm^-2的電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行達(dá)35天。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，SRO催化劑在還原過程中產(chǎn)生具有鐵磁性釕團(tuán)簇并且作為催化活性中心。此外，由于金屬-載體相互作用，Ru團(tuán)簇和SRO之間產(chǎn)生了強(qiáng)的電子重新分布，這優(yōu)化了氫的吸附行為，從而促進(jìn)了電催化HER過程。

更重要的是，在高過電位下，高導(dǎo)電體相和界面能顯著降低了電荷轉(zhuǎn)移電阻和電極極化，并且在表面活性層的輔助下，重建的Ru₆/SRO催化劑在酸性和堿性條件下均表現(xiàn)出顯著的HER 活性和穩(wěn)定性。綜上，這項(xiàng)工作證明，調(diào)整活性相和載體之間的界面結(jié)構(gòu)是設(shè)計(jì)在工業(yè)級(jí)電流密度下具有高性能的催化劑的關(guān)鍵。

Observation of A Robust and Active Catalyst for Hydrogen Evolution under High Current Densities. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35464-2

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