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鋰金屬是用于下一代儲能系統有前景的電池負極材料，但由于其傾向于形成非平面、苔蘚狀電沉積物（松散地稱為枝晶）而受到限制。由于鋰的高度還原性，固體電解質中間相（SEI）不可避免地在電極/電解質界面形成，這可調節鋰的后續電沉積。SEI的化學、機械和離子傳輸特性的合理設計在確定電沉積金屬的形態方面起著重要作用。

美國康奈爾大學Rong Yang、Lynden A. Archer等利用多功能起始化學氣相沉積(iCVD)技術在集流體上沉積具有10-500 nm范圍內精確厚度的超薄兩性離子共聚物薄膜作為保護涂層，以穩定鋰電沉積。

作者首先研究了兩性離子部分的分子結構及其在聚合物界面中的組成對電化學穩定性和可逆性的影響，以確保聚合物本身不會形成額外的還原產物和二次SEI。

在篩選化學和電化學穩定性后，選擇具有最有希望的電化學特征的兩性離子聚合物中間相用于深入研究半電池和全電池中的鋰沉積和可逆性。

圖1 兩性離子聚合物界面的制備和結構表征

由理論線性穩定性分析支持的NMR和伏安法實驗表明，電化學穩定的中間相不僅可以有效促進鋰電極的可逆性，而且可以通過改變鋰陽離子的配位環境來實現。

這有利地改變了電極表面的氧化還原反應動力學，從而在生長的早期和晚期都實現穩定的鋰電沉積。這項研究為無溶劑制備各種超薄聚合物界面奠定了基礎，這些界面具有高度可調的特性，能夠實現堿金屬的平面電沉積。

圖2 具有兩性離子界面的鋰金屬負極的可逆性

Ultrathin zwitterionic polymeric interphases for stable lithium metal anodes. Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.09.025

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Matter: 用于穩定鋰金屬負極的超薄兩性離子聚合物界面

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