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具有接近液體電解質高電導率的硫化物固體電解質被認為是全固態鋰電池（ASSLBs）最有前景的電解質之一。不幸的是，硫化物電解質的窄電化學窗口和循環時界面處的接觸損失極大地限制了硫化物基ASSLB的應用。

在此，復旦大學王永剛教授、華東師范大學胡炳文研究員等人選擇將具有317 mAh g^-1高理論比容量和2.1 V適度工作電位的有機醌正極，即5,7,12,14-并五苯四酮（PT）用作ASSLB的正極材料。經電化學測試驗證，PT在有機液體電解質中的嚴重溶解行為在ASSLBs中得到解決。由于具有快速離子傳輸和高延展性，作者選擇硫化物70Li₂S-30P₂S₅玻璃陶瓷（LPS）作為固態電解質。

此外，XPS顯示各種類型的碳添加劑對SSE的分解程度有不同的影響，因此作者通過調節復合正極中碳添加劑的類型來優化電化學性能。基于原位XRD、魔角自旋核磁共振（MAS NMR）和原位電化學阻抗譜（EIS）的互補分析，結果表明該LPS硫化物電解質的分解程度有限且中間層對電化學性能的相應影響是可逆的。

圖1. LPS在循環過程中的穩定性研究

此外，得益于PT和LPS的低楊氏模量，如SEM所示，這有助于二者在長時間循環下進行應力調節和緊密接觸，所有這些因素都證明了出色的界面穩定性。因此，作為概念證明，PT基ASSLBs循環500次后容量保持率為 90.6%，同時具有312 mAh g^-1的高可逆容量。

此外，電化學活性謝弗雷爾相（Chevrel相） Mo₆S₈ 具有快速的鋰嵌入反應和高電導率，用于替代復合正極中的惰性碳以進一步提高倍率性能和功率密度。在Mo₆S₈ 的幫助下，基于PT的ASSLBs顯示出改善的氧化還原動力學，因此在1C下可提供220 mAh g^-1的高比容量，并在37次循環后容量保持率為 82.5%。這項工作表明，有機醌正極和SSE的合作有望用于構建具有出色電化學性能的可持續和安全的ASSLB。

圖2. Li | LPS | PT-LPS-Mo₆S₈全固態電池性能

A Highly Stable Li-Organic All-Solid-State Battery Based on Sulfide Electrolytes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103932

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王永剛/胡炳文AEM: 基于硫化物電解質的高穩定性鋰有機全固態電池

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