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正極上精細的分子設(shè)計對于可充電水系鋅有機電池的性能提升非常重要。共軛羰基化合物以其高容量、可靈活設(shè)計和可持續(xù)生產(chǎn)等優(yōu)點，在可充電電池領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

在此，南開大學陶占良教授等人受共價有機骨架（COF）和芘4,5,9,10-四酮（PTO）單體優(yōu)點的啟發(fā)，基于苯三甲醛（BT）節(jié)點和PTO活性單體設(shè)計了一種具有有序通道結(jié)構(gòu)的新型鄰醌基共價有機骨架（BT-PTO COF）正極，用于超高性能水系鋅有機電池。固有的有序開放通道結(jié)構(gòu)有利于離子的轉(zhuǎn)移和插層，因此在鋅離子電池中比現(xiàn)有的有機基正極材料實現(xiàn)了更好的倍率性能和可循環(huán)性。

電化學測試表明，BT-PTO COF正極表現(xiàn)出出色的容量（在0.1 A g^-1時的可逆容量高達225 mAh g^-1）和優(yōu)異的倍率性能（500 A g^-1時容量為108 mAh g^-1），并具有出色的長期循環(huán)性能（在5 A g^-1（~18 C）時10000次循環(huán)后的容量保留率為98.0%）。

圖1. BT-PTO COF正極的電化學性能

此外，作者通過原位拉曼及異位XRD、SEM、拉曼和XPS測試首次揭示了BT-PTO COF的先有Zn²⁺后有兩個H⁺的共插層機制。而共提取過程是兩個反向的過程，即首先是H⁺脫嵌，然后接下來是Zn²⁺。作者通過熱重分析（TGA）對不同電流下的放電電極進行了定量分析，再次驗證了這種插層機制。

很明顯，這種共插層行為在高電流密度下演變?yōu)楦嗟腍⁺插入路徑并賦予COF超快動力學，從而實現(xiàn)前所未有的184 kW kg^-1_（COF）比功率和 92.4 Wh kg^-1_（COF）的高能量密度。這項工作報道了一種用于水系鋅離子電池的優(yōu)質(zhì)有機材料，并為未來的高性能有機正極提供了設(shè)計思路。

圖2. 5 BT-PTO COF儲能機制的原位/異位表征

Orthoquinone-Based Covalent Organic Frameworks with Ordered Channel Structures for Ultrahigh Performance Aqueous Zinc-Organic Battery, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117511

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南開陶占良Angew: 用于超高性能水系鋅有機電池的鄰醌基COF正極

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