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鋰枝晶問題是限制鋰金屬負(fù)極在高能充電電池中應(yīng)用的主要瓶頸。

北京航空航天大學(xué)郭林、北京工業(yè)大學(xué)鄭子龍、張倩倩等從枝晶成核機(jī)理的角度，開發(fā)了一種具有陰離子固定行為的新型陽離子選擇性(CS)隔膜，以實(shí)現(xiàn)無枝晶的鋰負(fù)極。

圖1 陽離子選擇性(CS)隔膜的表征

聚偏氟乙烯（PVDF）材料因其優(yōu)異的成膜性和化學(xué)穩(wěn)定性而被廣泛用作隔膜上的功能涂層，但PVDF材料在構(gòu)建CS隔膜中的作用尚未明確。眾所周知，聚偏氟乙烯（PVDF）分子含有豐富的氟原子，它們帶有負(fù)電荷，因此表現(xiàn)出基于靜電相互作用的陽離子選擇性。

因此，在這項(xiàng)工作中，作者采用刮涂法制備了一種基于自支撐PVDF膜的堅(jiān)固大面積CS隔膜，以增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極，結(jié)果所得CS隔膜可以提供高達(dá)0.81的高鋰離子遷移數(shù)，這表明在液態(tài)電解液中有效地固定了陰離子。

圖2 CS隔膜對鋰金屬電極的穩(wěn)定

由于陰離子遷移數(shù)的顯著降低，CS隔膜可以延長鋰枝晶的成核時(shí)間，從而在3 mA cm^-2的高施加電流密度下實(shí)現(xiàn)了1000小時(shí)的高穩(wěn)定性鋰沉積/剝離循環(huán)。當(dāng)集成到鋰金屬電池(LMBs)中時(shí)，CS隔膜還有助于提高整體電化學(xué)性能，包括放電容量、倍率性能和循環(huán)耐久性。

此外，在這項(xiàng)工作中開發(fā)的CS隔膜可以與現(xiàn)有的金屬負(fù)極保護(hù)層和人工固體電解質(zhì)界面(SEI)區(qū)分開來，與負(fù)極表面的這些功能涂層相比，自支撐CS隔膜可以釋放其他商業(yè)隔膜，從而大大降低電池的體積和質(zhì)量能量密度。這項(xiàng)工作可能會(huì)為創(chuàng)造無枝晶LMB的新型CS隔膜提供可能性。

圖3 CS隔膜提高鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Anion Immobilization Enabled by Cation-Selective Separators for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112711

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郭林/鄭子龍/張倩倩AFM：陽離子選擇性隔膜助力無枝晶鋰金屬電池

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