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構建高性能鉀金屬電池（PMB）的一個重要障礙是開發優質的正極材料。單寧是一種植物多酚，具有諸多氧化還原反應活性位點，是一種理想的大容量正極材料。然而，相對較差的電導率和在電解液中的輕微溶解度會降低其容量和循環穩定性。

在此，中國科學技術大學余彥教授、廣東工業大學芮先宏教授等人開發了一種交聯策略，即通過單寧和聚苯胺（PANI）之間的化學鍵合來活化單寧正極。首先，以沒食子植物的樹皮為原料，通過溶劑萃取獲得天然生物質單寧。

然后調節溶液的pH值>6，單寧的酚羥基容易解離并釋放出氫質子，氫質子可以鍵合聚苯胺分子的鏈氨基使其帶正電荷。結果，帶負電荷的單寧與PANI分子鏈上帶正電荷的氨基通過離子鍵結合形成PANI-單寧復合物（ATN）。研究表明，由于PANI聚合物優異的電子導電性和環境穩定性，ATN在電化學反應過程中可以促進電子從其活性醌位點轉移到外部電路。此外，由于單寧在有機電解液中的輕微溶解，作者因此構建了氧化石墨烯（GO）改性隔膜以有效地阻止單寧穿梭。

圖1. ATN交聯網絡的設計和形成機制示意圖

DFT計算和XPS測量表明ATN存在兩種類型的儲能位點，即在C=O上嵌入/釋放K⁺和在-NH-上嵌入/釋放PF₆^–，因此其在50 mA g^-1時表現出172 mAh g^-1的高初始儲鉀容量。此外，涂在隔膜上的GO功能性中間層可以有效地防止單寧穿梭，從而提高循環穩定性（可在500 mA g^-1的更高倍率下穩定循環500次）。

受益于這些優勢，作者進一步構建了K@K_xP_y||ATN的全PMB，研究發現其能量密度達到創紀錄的 661.5 Wh kg^-1且在1 A g^-1下具有超過1000次循環的長期穩定性。因此，這些令人鼓舞的結果為設計用于電網儲能的新型有機PMB正極提供了廣闊的前景。

圖2. 基于ATN的全PMB的電化學性能

Engineering of Crosslinked Network and Functional Interlayer to Boost Cathode Performance of Tannin for Potassium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200178

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余彥/芮先宏AFM: 交聯網絡+功能夾層工程提高鉀金屬電池單寧正極性能

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