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麥立強/吳勁松/羅雯AEM: 用于非水系鉀電池的應(yīng)變松弛紅磷自支撐負(fù)極

紅磷（RP）作為一種很有前途的鉀離子電池（KIBs）負(fù)極，由于其高理論容量、低氧化還原電位和豐富的自然資源而受到廣泛關(guān)注。然而，由于體積膨脹巨大和電子導(dǎo)電性差，RP表現(xiàn)出顯著的容量衰減和快速的結(jié)構(gòu)退化。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強教授、吳勁松教授及羅雯等人報道通過蒸發(fā)-冷凝法將無定形RP封裝到3D互連多孔多通道的S/N共摻雜碳納米纖維中制備了一種應(yīng)變松弛自支撐柔性RP/碳電極（RP@SN-CNFs），并將其作為非水系可充電KIB的優(yōu)良負(fù)極。

由于S/N共摻雜的協(xié)同作用，碳基體對RP具有更強的吸附能，可以有效緩解RP體積變化帶來的巨大應(yīng)力。原位TEM研究和基于COMSOL的化學(xué)機(jī)械模擬表明，多孔碳基體可以提供空間來適應(yīng)RP在鉀化過程中的體積變化，并且鉀化晶體聚集以釋放應(yīng)力并產(chǎn)生快速應(yīng)變松弛。

圖1. RP@SN-CNFs的制備過程示意圖及結(jié)構(gòu)表征

因此，當(dāng)作為KIBs的獨立負(fù)極時，RP@SN-CNFs電極表現(xiàn)出高可逆容量、優(yōu)異的倍率性能和非凡的耐久性，在1 A g^-1下900次循環(huán)后可提供429 mAh g^-1的高可逆容量且?guī)靷愋式?00%，甚至在2 A g^-1的高電流密度下2000次循環(huán)后容量仍保持為282 mAh g^-1。

通過原位表征和DFT計算證明了高度可逆的單電子轉(zhuǎn)移機(jī)制，其最終放電產(chǎn)物為KP且表現(xiàn)出更快的動力學(xué)。結(jié)果表明，該策略可以克服上述合金化電極的局限性，更重要的是，揭示了界面親和性磷碳負(fù)極呈現(xiàn)出的應(yīng)力松弛行為，這為大體積膨脹負(fù)極的應(yīng)用提供了新的思路。

圖2. RP@SN-CNFs負(fù)極的儲鉀性能

A Strain-Relaxation Red Phosphorus Freestanding Anode for Non-Aqueous Potassium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103343

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