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AFM：納米多孔雙金屬磷化物/氮化物異質(zhì)結(jié)陣列上的活性鐵位點實現(xiàn)高效全水解

化石能源的過度消耗導(dǎo)致了環(huán)境污染、溫室效應(yīng)和能源危機等問題，促使人們開發(fā)新的替代能源。氫能作為一種二次能源載體，具有能量密度高和環(huán)境友好等特點，是目前最受關(guān)注的清潔能源之一。

與其他傳統(tǒng)方法(包括蒸汽重整和環(huán)境友善煤炭氣化)相比，堿性水分解被認為是制氫的一種有效途徑，這些方法可用于將太陽能或風(fēng)能衍生的可再生電力轉(zhuǎn)化為氫燃料。

然而，具有析氫/氧反應(yīng)(HER/OER)的全水解目前需要較高過電位來加速反應(yīng)，導(dǎo)致綠色氫生產(chǎn)的能量消耗很大，其中電催化劑是兩個半反應(yīng)的關(guān)鍵。

基于此，湖南師范大學(xué)余芳和周海青以及安徽師范大學(xué)盛天(共同通訊)等人報道了原位構(gòu)建的具有雙功能催化活性的自支撐Fe₂P/Co₂N多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列催化劑。

為了證明豐富的Fe位點對OER活性的關(guān)鍵作用，在1 M KOH電解質(zhì)中利用三電極系統(tǒng)比較了催化劑的OER性能。

Fe₂P/Co₂N具有非常有前景的OER活性，其極低的過電位分別為239和283 mV在100和500 mA cm^-2的電流密度下，其優(yōu)于Co₃O₄(340和404 mV)，Co₂N(400和464 mV)和P-Co₂N(315和375 mV)。

特別是Fe₂P/Co₂N催化劑可以在500 mA cm^-2以及283 mV的過電位下維持其優(yōu)異的OER活性超過40小時。

令人驚訝的是，F(xiàn)e₂P/Co₂N也表現(xiàn)優(yōu)異的HER活性，具有非常快的反應(yīng)動力學(xué)和29，74和131 mV的低過電位(10，100和500 mA cm^-2)，其優(yōu)于P-Co₂N(97，150和212 mV)，Co₂N(140，262和340 mV)和 Co₃O₄(167，282和355 mV)。這可能是由于Fe₂P 和 Co₂N 之間強烈的界面相互作用。

鑒于多孔Fe₂P/Co₂N催化劑具有優(yōu)異的HER和OER性能，本文構(gòu)建了一個高性能的雙電極全水解系統(tǒng)。令人印象深刻的是，F(xiàn)e₂P/Co₂N||Fe₂P/Co₂N全水解系統(tǒng)在1 M KOH中，當電流密度為100和500 mA cm^-2時，電壓僅為1.561和1.663 V，優(yōu)于IrO₂||Pt/C全水解系統(tǒng)(100 mA cm^-2@1.701 V)。

此外，還進一步考察了在1.0 M KOH中，全水解系統(tǒng)的穩(wěn)定性。在100和500 mA cm^-2的電流密度下，雙電極系統(tǒng)可以保持其優(yōu)異的全水解活性，其電流密度在超過120小時的測試中沒有明顯衰減，證實了其優(yōu)異穩(wěn)定性。

上述分析結(jié)果表明，F(xiàn)e₂P/Co₂N異質(zhì)結(jié)構(gòu)陣列有望成為一種高效、穩(wěn)定的電極材料用于全水解。

在OER測試后通過詳細的XPS分析，在Fe₂P/Co₂N表面上可以檢測到與過渡金屬(氫)氧化物相關(guān)的Co³⁺和Fe³⁺的高價態(tài)，可能是由于Fe₂P/Co₂N催化劑的表面重構(gòu)。

在OER過程中，表面鐵化合物的存在和溶解導(dǎo)致Fe離子摻入多孔氮化鈷衍生的(氫)氧化物中，極化曲線中氧化峰在1.38 V處的偏移證明了這一點，形成了化學(xué)穩(wěn)定的Co_1-xFe_xOOH，具有高電導(dǎo)率并能提高催化劑的本征活性。

為了進一步確認金屬(氫)氧化物的形成，還原位拉曼光譜觀察OER過程中拉曼峰或頻率的變化。當電勢為1.324 V以上時，在≈400-600 cm^-2處出現(xiàn)一些新的拉曼峰，這可以歸因于表面金屬(氫)氧化物的形成。在OER催化過程中，這些表面金屬(氫)氧化物可能作為真正的活性位點。

為了深入了解催化劑的HER動力學(xué)機理，對Fe₂P/Co₂N和CoP/Co₂N兩種催化劑進行了密度泛函理論計算。

首先計算了H^*在催化劑表面的吸附能，異質(zhì)結(jié)構(gòu)Fe₂P/Co₂N的界面Fe位點的△G_H*值約為-0.29 eV，遠小于CoP/Co₂N(-0.45 eV)。

Fe₂P/Co₂N較小的△G_H*表明異質(zhì)結(jié)構(gòu)優(yōu)化了H^*吸附能力，這有利于改善催化劑的析氫性能并且進一步表明 Fe₂P/Co₂N的Fe原子是水解離和氫吸附的真正活性位點，活化勢壘較低。

這項工作為合理設(shè)計和制備一種有前途的自支撐非貴金屬催化劑提供了一條途徑，可以在低電壓下有效地生產(chǎn)氫氣。

Engineering active iron sites on nanoporous bimetal phosphide/nitride heterostructure array enabling robust overall water splitting, Advanced Functional Materials, 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209465.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209465.

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