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準固態鋰金屬電池是下一代高能量密度和高安全性電源有希望的候選者。盡管在電解質方面付出了巨大的努力，但鋰與電解質不受控制的界面反應和不完美的界面接觸仍然阻礙了其實際應用。

中南大學賴延清、洪波等首次通過原位凝膠化將合理設計的含氟基團引入聚合物骨架中，以建立準固態鋰金屬電池。

圖1 液態電解質和原位凝膠聚合物電解質中鋰負極的演變示意圖

對不同結構的比較表明，高性能固態鋰金屬電池依賴于化學改性以及穩定的聚合物骨架，這對于構建具有均勻鋰沉積的堅固穩定SEI十分關鍵。

所制備的凝膠電解質結合了聚乙二醇二甲基丙烯酸酯（PEGDMA）和甲基丙烯酸三氟乙酯（TFMA）作為混合聚合物骨架，在固態電池中對鋰金屬負極表現出極好的穩定性，此外，引入-CF₃基團可促進富含LiF的SEI的形成，從而進一步抑制與鋰金屬的反應性，并提高界面穩定性。

圖2 準固態Li||LiFePO₄鋰金屬電池性能

研究顯示，采用所設計的凝膠聚合物電解質，準固態Li||LiFePO₄鋰金屬電池在0.5C和1C下進行1000次循環后，容量保持率分別為94.2%和87.6%。

這項工作揭示了這種含F原位凝膠電解質中界面穩定性和分子反應性之間的關系，為開發高性能準固態鋰金屬電池開辟了新的思路。

圖3 循環后鋰金屬形貌及SEI分析

Molecular reactivity and interface stability modification in in-situ gel electrolyte for high performance quasi-solid-state lithium metal batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12351

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中南賴延清/洪波EEM：原位凝膠電解質助力鋰金屬電池1000次循環！

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